Étude des états d'oxydation et de la substitution des éléments constitutifs des phases M1 MoVTe(Sb)NbO pour l'oxydation du propane en acide acrylique

par Benoît Deniau

Thèse de doctorat en Catalyse

Sous la direction de Jean-Marc Millet.

Soutenue en 2007

à Lyon 1 .


  • Résumé

    L'étude de la phase M1 MoVTe(Sb)NbO, catalyseur des plus performants dans l'oxydation du propane a été entreprise selon deux axes principaux : d'une part l'étude de la substitution des éléments constitutifs de la phase M1 et d'autre part la caractérisation des degrés d'oxydation de ces éléments dans les conditions de catalyse. Nous avons substitué les éléments Mo, V, Nb par des éléments de valence supérieure ou égale à IV. La phase M1 présente des taux de substitution faibles ne dépassant pas 1 atome sur 20. La phase M1 avec substitution présente toujours de moins bonnes performances catalytiques que celle sans, même si des effets spécifiques aux dopants sont observés. Des hypothèses sur l'origine de ces effets sont proposées suite à la caractérisation des phases par différentes techniques (XANES, RPE,. . . ). L'étude XANES dans les conditions de catalyse a permis de déterminer les degrés d'oxydation et de montrer qu'ils sont sensibles à la température et au caractère rédox de l'atmosphère

  • Titre traduit

    Characterization and activity of the MoVTe(Sb)NbO M1 phase with and without substitution for the propane oxidation to acrylic acid : a study of oxydation states under reaction conditions and substitution effects


  • Résumé

    The study of the M1 phase MoVTe(Sb)NbO, one of the best catalysts for the propane oxidation into acrylic acid has been carried out in two parts : the first one is the substitution of the elements belonging to the M1 phase, the second one is the characterisation of the oxidation states under catalytic conditions. We substitued Mo, V, Nb elements with an oxidation state equal to or higher than IV. The substitution ratio in M1 phase is weak and does not exceed 1 atom out 20. The M1 phase with substitution always shows weaker catalytic performance than the one without substitution even though some specific effects from dopants have been observed. Some hypotheses on the origin of these effects are proposed based on M1 phase characterisation with different techniques. The operando XANES studies allowed us to determine the oxidation states under reaction conditions and to show their sensitivity to temperature and the redox atmosphere

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Informations

  • Détails : 1 vol. (194 p.)
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitres

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Claude Bernard (Villeurbanne, Rhône). Service commun de la documentation. BU Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : T50/210/2007/270bis
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