Étude phénoménologique de la co-diffusion dans les zéolithes avec une approche par modèle de réseau de pores

Phenomenological study of mixture diffusion in zeolite silicalite-1 investigated using a lattice model approach

• Auteur / Autrice : Nicolas Laloue
• Direction : Hervé Jobic
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés
• Date : Soutenance en 2007
• Etablissement(s) : Lyon 1

Mots clés

Mots clés contrôlés

Hydrocarbures

Résumé

The diffusion of n-hexane (nC6) isomers in the silicalite-1, as single component or in binary mixtures, is studied by Kinetic Monte Carlo simulations to get a better insight of correlation effects between molecules. Original models, based on anisotropic transition rates to account for the molecule distribution within the zeolite, consider guest-guest interactions and different saturation capacities. Simulated loading dependences of single component self- and corrected diffusivities of nC6 and nC7 are in good agreement with Quasi-Elastic Neutron Scattering data. Results on binary diffusion of nC6/2,2-dimethylbutane (22DMB) mixtures show the impact of nC6-22DMB interactions on both self- and corrected diffusivities of the two species, while molecule-size effects prevail near 22DMB saturation capacity. Acceleration/deceleration effects are confirmed

La diffusion d'isomères du n-hexane (nC6) dans la silicalite-1, en corps pur et en mélange binaire, est étudiée par des simulations de Monte Carlo cinétique, pour comprendre les effets de corrélation entre les molécules. Les modèles originaux élaborés tiennent compte des interactions entre les molécules et des capacités à saturation, se basant sur des vitesses de saut anisotropiques pour prendre en compte la répartition des molécules dans la zéolithe. Les évolutions en fonction du taux de remplissage des coefficients d'auto-diffusion et de diffusivité corrigée pour le nC6 et nC7, en corps purs à 300K, sont en accord avec ceux de Diffusion Quasi-Elastique de Neutrons. Les résultats sur le mélange binaire nC6/2,2-diméthylbutane (22DMB) montrent un impact des interactions nC6-22DMB sur les deux coefficients de diffusion des deux espèces, des effets de taille prédominant à proximité de la saturation en 22DMB. Les effets d'accélération/décélération sont confirmés