Séparation de charges de molécules linéaires insérées dans des zéolithes à canaux

par Matthieu Hureau

Thèse de doctorat en Structure et dynamique des systèmes réactifs

Sous la direction de Alain Moissette.

Soutenue en 2007

à Lille 1 .


  • Résumé

    L'adsorption de l'anthracène et de molécules de type Diphényl-polyènes (trans-Stilbene, 1,4-Diphenyl-1,3-butadiene, 1,6-Diphenyl-1,3,5-hexatriene) a été étudiée par simulations Monte Carlo, absorption UV-visible par réflexion diffuse, diffusion Raman multi-excitation et Résonance Paramagnétique Electronique (RPE) dans des zéolithes (alumino-silicates) à canaux de type Ferrierite (M-FER), ZSM-5 (MnZSM-5) et Mordenite (M-MOR). Les résultats mettent en évidence l'insertion des molécules dans les canaux. Dans le cas de cations polarisants (M = H+ et Li+) une ionisation spontanée produit la formation de paires radical cation - électron de longue durée. Au cours de la recombinaison de charges, des paires électron-trou sont mises en évidence par des techniques impulsionnelles de RPE. Dans le cas des molécules insérées sans modification chimique (M = Na+, K+, Rb+, Cs+), la photolyse UV induit des paires de radicaux dont la lente recombinaison implique des phénomènes de transferts d'électrons régis par la théorie de Marcus. L'exceptionnelle stabilité des paires de radicaux est attribuée au confinement des molécules dans les canaux, à la teneur en aluminium et à la nature des cations de la zéolithe. Ces paires de radicaux sont des intermédiaires réactionnels mis en jeu dans les processus catalytiques et de photodégradation d'hydrocarbures. Ils sont aussi impliqués dans le processus primordial de l'effet photovoltaïque.

  • Titre traduit

    Separated charge of linear molecules inserted in channel zeolite


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Informations

  • Détails : 1 vol. (250-[23] p.)
  • Annexes : Bibliogr. à la suite de chaque chapitre. 182 réf.

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  • Bibliothèque : Université des sciences et technologies de Lille (Villeneuve d'Ascq, Nord). Service commun de la documentation.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 50376-2007-169
  • Bibliothèque : Université des sciences et technologies de Lille (Villeneuve d'Ascq, Nord). Service commun de la documentation.
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