Étude théorique de la photodissociation de petites molécules adsorbées à la surface de la glace : application aux molécules HCl et HF

par Sylvain Woittequand

Thèse de doctorat en Lasers, molécules, rayonnement atmosphérique

Sous la direction de Brigitte Pouilly et de Stéphane Briquez.

Soutenue en 2007

à Lille 1 .


  • Résumé

    Cette thèse est une étude théorique de la photodissociation de molécules adsorbées à la surface de la glace. Dans la première partie, on décrit les méthodes quantiques dépendantes du temps exactes et approchées (MCTDH) et les trajectoires classiques, utilisées pour décrire la dynamique des photofragments. La deuxième partie est une application aux systèmes HCI et HF sur la glace, à 0K puis 210K. On présente tout d'abord une étude à 2 degrés de liberté (2D) de la dynamique du fragment H à 0K dans une approche quantique exacte. Une étude de convergence de la méthode MCTDH est réalisée afin d'optimiser les paramètres pour un calcul à 3D ou plus, pour lequel une approche exacte n'est plus envisageable. Les molécules HCI et HF ont des géométries d'adsorption différentes, avec une orientation normale à la surface pour HF. Ceci se manifeste pour HF par un piégeage temporel du paquet d'ondes décrivant l'hydrogène plus important et des structures plus marquées dans le spectre d'absorption. Le passage à 3D indique que le 2D, très utile à la compréhension des phénomènes physiques, conduit à surestimer le piégeage temporel et les structures dans la section efficace de photodissociation. A 3D, celles-ci disparaissent pour HCI alors qu'elles subsistent pour HF. La comparaison des calculs classiques et quantiques permet d'identifier, dans la distribution angulaire, les pics arc-en-ciel et les interférences d'origine quantique induites par collision avec la surface. Enfin, le désordre de surface induit par la température est pris en compte en moyennant les spectres obtenus pour des configurations extraites d'une simulation de dynamique moléculaire à T = 210K

  • Titre traduit

    Theoretical study of the photodissociation of small molecules adsorbed on ice : application to HCl and HF


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Informations

  • Détails : 1 vol. (254 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 235-244

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  • Bibliothèque : Université des sciences et technologies de Lille (Villeneuve d'Ascq, Nord). Service commun de la documentation.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 50376-2007-47
  • Bibliothèque : Université des sciences et technologies de Lille (Villeneuve d'Ascq, Nord). Service commun de la documentation.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 50376-2007-48
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