Procédé AD-OX d'élimination de polluants organiques non biodégradables : par adsorption puis oxydation catalytique

par Carmen Manole Creanga

Thèse de doctorat en Génie des procédés et de l'environnement

Sous la direction de Henri Delmas et de Traian Hopulele.

Soutenue en 2007

à Toulouse, INPT .

mots clés

• Polluants organiques -- Biodégradation
• Oxydation électrochimique

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Titre traduit

AD-OX Process for remediation of non biodegradable organic pollutants : by adsorption then catalytic oxydation

Résumé

To evaluate a new sequential adsorption–oxidation (AD-OX) process on activated carbon for the remediation of poorly biodegradable water pollutants (phenol and 4-hydroxybenzoic acid (4HBA), pure or mixed), the two steps were investigated separately. Adsorption isotherms at room temperature and 150°C, on fresh activated carbon, and on aged carbon after catalytic oxidation were determined. Mixtures of the pollutants were also tested showing a much stronger adsorption of 4HBA. The oxidation step was first studied in a semi-batch mode. Kinetic laws were obtained by optimising a model including diffusion and variations of adsorbed reactant amounts. Then the oxidation was performed in a fixed bed reactor, in both up- and down-flow of gas and liquid, in various operating conditions (oxygen pressure and liquid flow rate). The developed model included water vaporisation, heat and mass transfers. Finally the feasability of the AD-OX process was demonstrated

Résumé

Vers un nouveau procédé séquentiel AD-OX (Adsorption–Oxydation) de traitement d'eau par charbon actif nous avons examiné les deux étapes séparément, pour des polluants peu biodégradables (phénol et acide 4-hydroxybenzoïque (4AHB), seuls et en mélange). Les isothermes d'adsorption sur charbon actif neuf, puis après oxydation catalytique, ont été obtenues à température ambiante et à 150°C. Les mélanges binaires ont aussi été testés montrant l'adsorption très préférentielle du 4AHB. L'oxydation a d'abord été étudiée en mode discontinu. Les lois cinétiques sont obtenues après optimisation d'un modèle incluant à la fois la diffusion et la variation de masse adsorbée pendant la réaction. En mode continu, en réacteur à lit fixe, ascendant (lit noyé) et descendant (lit ruisselant), des conditions opératoires variées (pression d'oxygène et débit liquide) sont étudiées. Le modèle complet inclut la vaporisation et les transferts de matière et de chaleur. Enfin, la faisabilité du procédé AD-OX est démontrée