Étude de la remobilisation d'éléments traces à partir d'un sol de surface contaminé : influence du vieillissement de la matière organique du sol sur la remobilisation du sélénium

par Christophe Chabroullet

Thèse de doctorat en Chimie et microbiologie environnementale

Sous la direction de Jean-Paul Gaudet.

Soutenue en 2007

à l'Université Joseph Fourier (Grenoble) .


  • Résumé

    L'isotope 79Se du sélénium, produit de fission de l'uranium 235, est un radionucléide à vie longue présent notamment dans les déchets nucléaires. Dans le cadre de l'estimation du risque sanitaire et environnemental, les écosystèmes terrestres sont considérés comme des récepteurs possibles de cet élément. Le but de notre étude est de déterminer dans quelle mesure les interactions avec le sélénium et la matière organique du sol et/ou les microorganismes peuvent influer sur les variables qui contrôlent la mobilité et la distribution (solide, liquide, gazeuse) du sélénium dans les sols. Une attention particulière est portée à la dimension temporelle qui demeure un des points faibles des modèles d'évaluation pour les simulations à long terme (plusieurs dizaines-centaines de milliers d'années). La méthodologie développée repose sur le suivi régulier de 3 lots de terre pré-contaminés à de très faibles concentrations de sélénium (2,2. 10-9 gSe. G-1sol) et incubés en conditions contrôlées pendant 1,5 an. Une approche multi-paramétrique permet de confronter au cours du temps la mobilité (sorption, désorption, volatilisation) et la distribution sur la phase solide (fractionnement granulo-densimétrique, extractions séquentielles, observations MEB / MET) du sélénium aux propriétés bio-physico-chimiques des lots de terre. L'évolution de l'état organique des lots de terre est clairement observée expérimentalement et modélisée (Roth C). En revanche, cette évolution n'affecte pas significativement la mobilité du sélénium dont la sorption sur la phase solide reste quasi-irréversible (Kd sorption : 20-50 L. Kg-1 / Kd désorption : 100-500 L. Kg-1). A ce comportement s'ajoutent de nombreux phénomènes transitoires qui peuvent entraîner une remobilisation (i. E. Solubilisation et volatilisation) importante de sélénium. Nous mettons ainsi en évidence que (i) l'utilisation d'engrais phosphatés peut conduire à la solubilisation de 30 à 40 % du sélénium sorbé, (ii) la faible volatilisation du sélénium par les microorganismes (~ 0,2 % sur 1,5 an d'incubation) peut être une voie de dispersion non négligeable lorsqu'on considère ce processus sur de très longues échelles de temps et (iii) le transport colloïdal bactérien peut être une source de remobilisation du sélénium qu'il serait nécessaire de mieux caractériser


  • Résumé

    79Se is a high-life fission product presents in high-activity nuclear wastes. Selenium is often taking into account for health and environmental risk assessments as it is usually considered as a mobile and a toxic element. The terrestrial ecosystems are thought to be a potential reservoir of selenium. In this study, we specially studied how the associations between selenium and soil organic matter and/or microorganisms modify soils selenium mobility and partition (solid, liquid and gazeous). A particular attention was paid to the temporal evolution of the retention parameters, which remains one of the weak points of modeling especially for long term simulations (several tens-hundreds of thousand years). Methodology developed consists on a regular characterization of 3 soils samples pre-contaminated at a very week selenium concentration (2. 2x10-9 gSe. G-1soil) and incubated during 1. 5 year in controlled conditions. The evolution of the organic status of the soil samples was established and well modeled (Roth C). Alternatively, the selenium-OM associations did not present any significant modification with time affecting selenium mobility. The detailed study of selenium mobility showed that selenium sorption processes was poorly reversible (sorption Kd: 20-50 L. Kg-1 ; desorption Kd: 100-500 L. Kg-1), whatever the soil organic status. In addition, numerous transitory phenomenons were able to disturb the “basic” behavior of selenium by increasing the amount of soluble selenium. We specially established that: (i) the use of phosphate fertilizers constituted the most important way of selenium remobilization leading to the release of 30-40 % of sorbed selenium in some extreme cases; (ii) the week selenium volatilization (~ 0. 2 % for 1. 5 year of incubation) may constitute a significant biotic way of 79Se dispersion as soon as very long time scales are considered; (iii) the colloidal transport due to the soil microorganisms could also constituted a source of selenium mobilization however this extend of this process has still to be quantify

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Informations

  • Détails : 1 vol. (234 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 189-204

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  • Bibliothèque : Service interétablissements de Documentation (Saint-Martin d'Hères, Isère). Bibliothèque universitaire de Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS07/GRE1/0033
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