Ingénierie moléculaire de surface appliquée à la conception de catalyseurs hétérogènes bio-inspirés

par Sébastien Abry

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Laurent Bonneviot.

Soutenue en 2007

à École normale supérieure (Lyon) .


  • Résumé

    La double fonctionnalisation de la surface d'une silice mésostructurée de type MCM-41 (LUS) a été étudiée, en utilisant une nouvelle technique de "pochoir moléculaire" conduisant à une distribution régulière des fonctions. C’est un procédé de greffage séquentiel qui met en oeuvre dans la 1ère étape un principe de rétention du tensioactif assurant la régularité spatiale des groupements à greffer. La 2nde fonctionnalisation par organosilylation est réalisée avec déplacement du reste du tensioactif. Des complexes polyammino biosinspirés de cuivre et d’europium ont été greffés dans des silices mésoporeuses LUS en utilisant cette approche. Les caractérisations effectuées à chaque étape de synthèse en utilisant un panel de techniques (dont XRD, N2-adsorption-desorption, 13C et 29Si MAS-RMN, FT-IR, RPE, EXAFS et MET) confirment l’intégrité de la structure poreuse, la formation des complexes et l’homogénéité de la distribution des fonctions.

  • Titre traduit

    Molecular engineering of surface applied to the design of bio-inspired heterogeneous catalysts


  • Résumé

    Dual functionalisation on the surface of a mesostructured silica MCM-41 type (LUS) is investigated using a novel approach based on the use of so-called “molecular stencil pattern”. This is processed via sequential grafting, the principle of which is based on retention or partial displacement of the templating surfactant. The latter provides the patterning from mutual electrostatic repulsion during the grafting of the first function. Then, the second functionalisation step is performed with removal of the remaining surfactant leading to an overall full coverage. Bioinspired amino complexes of copper and europium were grafted into mesoporous silica using that approach. Characterization performed at each synthesis step using a panel of techniques (including XRD, N2-adsorption-desorption, 13C and 29Si MAS-NMR, FT-IR, EPR, EXAFS and TEM) confirm the integrity of the porous structure, the formation of the complex in the range 1 to 6 metal wt% and the homogeneity of the function distribution.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (iv-312 p.)
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitres

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