Influence de la forme initiale du support (oxyhydroxyde ou oxyde) sur la structure, l'acidité et l'activité des oxydes de tungstène supportés sur zircone ou dioxyde de titane

par Vanessa Lebarbier

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de Marwan Houalla.

Soutenue en 2007

à Caen .


  • Résumé

    L’objectif de la thèse est i) d’examiner l’influence de la densité superficielle en W et de la forme initiale du support, oxyhydroxyde (amorphe) ou oxyde (cristallisée) sur les propriétés superficielles et catalytiques des solides WOx/ZrO2 et WOx/TiO2 et ii) d’établir pour ces deux systèmes la relation entre structure, acidité et activité. Pour les solides WOx/ZrO2, deux séries de catalyseurs ont été préparées à partir de l’oxyhydroxyde de Zr et de l’oxyde ZrO2 majoritairement tétragonale. Les résultats indiquent que la forme initiale du support n’affecte pas les propriétés superficielles et catalytiques des zircones tungstatées. Seule la densité superficielle en W paraît comme paramètre déterminant pour l’acidité, la structure et la performance catalytique. Une corrélation entre structure, abondance des sites acides de Brønsted et activité en déshydratation de l’isopropanol a été mise en évidence. L’activité en isomérisation du n-hexane a été reliée à l’abondance des espèces W les plus polymérisées. Des résultats similaires ont été observés pour les solides WOx/TiO2 obtenus à partir d’oxyhydroxyde de Ti et d’oxyde de titane (anatase). L’absence d’influence de la forme initiale du support pour les deux types de support à base de Zr et Ti, a été attribuée à la parenté de structure entre la forme oxyhydroxyde de Zr (ou Ti) et oxyde ZrO2 tétragonal (ou TiO2 anatase).

  • Titre traduit

    Influence of the initial form of the support (oxyhydroxide or oxide) on the structure, the acidity and the activity of tungsten oxide supported on zirconia or titania


  • Résumé

    The objective of the thesis was i) to investigate the influence of the W surface density and the initial form of the support, oxyhydroxide (amorphous) or oxide (crystallized) on the surface properties and catalytic activity of WOx/ZrO2 et WOx/TiO2 solids and ii) to establish the relation between the structure, the acidity and the activity for the two systems. For WOx/ZrO2 solids, two series of catalysts were prepared from Zr oxyhydroxide and ZrO2 oxide (essentially in the tetragonal form). The results indicate that the initial form of the support does not significantly affect the structure of W surface species, the acidity, and the catalytic performance of tungstated zirconia. The W surface density appears to be the only parameter which influences these characteristics. A correlation between the structure, the concentration of Brønsted acid sites and the activity for isopropanol dehydration was established. The catalytic performance, for n-hexane isomerization, was correlated with the abundance of the most polymerised W surface species. Similar results were observed for WOx/TiO2 catalysts obtained from Ti oxyhydroxide and TiO2 oxide (anatase). The lack of influence of the initial form of the support for the two types of solids (ZrO2 and TiO2) was attributed to the similarity between the structure of Zr (or Ti) oxyhydroxide and that of tetragonal ZrO2 oxide (or TiO2 in anatase form).

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Informations

  • Détails : 1 vol. (126 f.)
  • Annexes : 220 réf. bibliogr.

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  • Bibliothèque : Université de Caen Normandie. Bibliothèque Rosalind Franklin (Sciences-STAPS).
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : TCAS-2007-3
  • Bibliothèque : Université de Caen Normandie. Bibliothèque Rosalind Franklin (Sciences-STAPS).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TCAS-2007-3bis
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