Etude de l'aérosol organique urbain à l'échelle moléculaire : Identification des sources, de leur abondance et des variations saisonnières

par Audrey Lottmann

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Maurice Millet.

Soutenue en 2006

à l'Université Louis Pasteur (Strasbourg) .


  • Résumé

    Du fait de leurs effets négatifs sur la santé humaine et sur l’environnement en général, les particules atmosphériques méritent notre attention. La réglementation européenne est d’ailleurs en pleine évolution. En France, la caractérisation de la composition chimique de la matière organique particulaire est encore largement insuffisante. Ce travail s’inscrit dans la problématique générale d’une meilleure connaissance de la composante organique de l’aérosol. Dans un premier temps, une étude bibliographique approfondie a permis de révéler les sources dominantes d’aérosols organiques en zone urbaine. La circulation automobile, les émissions liées à la combustion de biomasse ainsi que les émissions liées aux activités de cuisine en ressortent comme majoritaires. Il s’agit alors de sélectionner les traceurs qui s’y rapportent, et devant répondre à un certain nombre de critères. Nous nous sommes néanmoins interrogés quant à la validité de ces traceurs, et avons mené un certain nombre de tests à la source. Des prélèvements de particules PM10 et PM2. 5 ont été effectués sur un site urbain de fond à Strasbourg (67), sur une durée d’une année, afin de mettre en évidence une variabilité de la composition chimique de l'aérosol organique, ainsi que l'influence de telle ou telle source. Des collectes ont également été réalisées sur le site du Centre de Recherche TOTAL de Solaize (69), afin de disposer de prélèvements soumis à une influence industrielle et autoroutière directe. Une fois collectées sur le filtre en quartz par des collecteurs grand volume Digitel DA 80, les particules sont extraites au soxhlet, puis séparées en 3 fractions par Chromatographie Flash afin de diminuer le bruit de fond, pour être ensuite analysées. -fraction apolaire : les alcanes linéaires, le phytane et le pristane par CG-DIF en étalonnage externe ;-fraction semi polaire : les HAP sont analysés par CLHP, en étalonnage externe ; le cholestérol est analysé par CG-SM avec ajout d’un étalon interne, après une dérivatisation au BSTFA + 1% TMCS ; l’analyse du benzothiazole a été tentée par CG-SM mais n’a cependant pas abouti ;-fraction polaire : le levoglucosan est analysé par CG-SM avec ajout d’un étalon interne, après une dérivatisation au BSTFA + 1% TMCS ; les acides n-carboxyliques et les méthoxyphénols sont analysés avec ajout d’un étalon interne, après une dérivatisation au MBDSTFA. Il ressort de cette étude que les concentrations observées à Strasbourg, considéré comme un site urbain de fond, sont généralement plus basses que dans la littérature, où les études sont menées généralement dans de grandes métropoles de Chine ou des Etats Unis par exemple. Strasbourg reste néanmoins une ville relativement touchée par les activités anthropiques (circulation, cuisine, chauffage). Une nette influence saisonnière a été mise en évidence, avec des concentrations plus élevées en hiver qu’en été. Les concentrations relevées à Solaize sont bien plus élevées que celles de Strasbourg (caractéristiques d’un site urbain de fond), reflétant l’activité industrielle, en plus d’une circulation autoroutière marquée.

  • Titre traduit

    Study of urban organic aerosol at a molecular level : Sources identification, abundance and seasonal variations


  • Résumé

    Because of their negative effects on human health, and more generally on the whole environment, a particular interest about particles is increasing. Indeed, the European regulation evolves continuously. . In France, the characterization of the chemical composition of particulate organic matter (POM) is still largely insufficient. The general concern of this work is to access to a better knowledge of the organic components of the aerosols. Initially, a bibliographical study makes it possible to reveal the dominant sources of organic aerosols in urban zone. Vehicular exhaust, biomass burning and the emissions related to the cooking activities are often considered as the main sources. It is then necessary to select the tracers refering to these dominant sources. These molecules must be characteristic. Nevertheless, we questioned ourselves about the validity of these tracers, and have done some tests at sources. PM10 and PM 2. 5 particles were collected on a background urban site in Strasbourg (67), during one year, in order to reveal if possible after analysis, a variability of the chemical composition of the organic aerosol, as well as the influence of the different sources. Particles were also collected on the TOTAL Research Center site of Solaize (69), under industrial and motorway direct influences. Once collected on the quartz filter by high volume samplers Digitel DA 80, the particles are soxhlet extracted, and then separated into 3 fractions thanks to Flash Chromatography, in order to decrease the background noise. Thus separated, the 3 fractions obtained can be analysed :- non polar fraction : linear alkanes, the phytane and the pristane by GC-FID with an external calibration; - semi polar fraction : the HAP are analyzed by HPLC, with an external calibration; cholesterol is analyzed by GC-MS with addition of an internal standard, after a derivatisation with BSTFA + 1% TMCS; the analysis of benzothiazole was tried by GC-MS but however did not succeed; - polar fraction : the levoglucosan is analyzed by GC-MS with addition of an internal standard, after a derivatisation with BSTFA + 1% TMCS; the n-alkanoic acids and the methoxyphenols are analyzed with addition of an internal standard, after a derivatisation with the MBDSTFA. This study reveals that the concentrations observed in Strasbourg, considered as a background urban site, are generally lower than in the literature, where the studies are generally carried out in great metropolis, in China or in the United States for example. Nevertheless, Strasbourg remains a site relatively affected by the anthropic activities (automotive exhaust, cooking, heating). A clear seasonal influence is highlighted, with higher concentrations in winter than in summer. The concentrations observed in Solaize are much higher than those of Strasbourg, reflecting the industrial activity added to the intensive motorway circulation.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (252 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 223-237

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  • Cote : Th.Strbg.Sc.2006;5264

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  • Cote : 06 STR1 3190
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