Nouvelles stratégies d'insertion de particules d'oxyde de fer dans des mésostructures organisées, caractérisation et activité catalytique

par Alexandre Charmot

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Joël Barrault, Sabine Valange et de Zelimir Gabelica.


  • Résumé

    Ce travail de thèse a pour but la synthèse de solides constitués de nanoparticules d'oxyde de fer de taille contrôlée, dispersées et en interaction forte avec des supports mésoporeux. L'originalité du travail consiste en un choix judicieux de précurseurs de fer : des complexes de type chélate. Via une dégradation thermique contrôlée, ils libèrent la phase active sous forme d’oxyde et la déposent sur les parois internes à forte courbure de la silice SBA-15 avec un degré de dispersion optimal. Ce phénomène de confinement, désigné "effet de panier", conduit après calcination à des particules de Fe2O3, dont la taille est régie par la géométrie des chélates. Dans le cas des composites Fe/Al2O3, le fer est très dispersé (plages d'oxyde mixte (Fe,Al)2O3) et fortement stabilisé grâce à une bonne interaction acide-base avec le support. Ces composites sont d'excellents catalyseurs pour l'oxydation du phénol par H2O2 en milieu aqueux, puisque l'élution de l’espèce active est très limitée (2%).

  • Titre traduit

    New synthesis strategies of iron oxide nanoparticles into organized mesostructures, characterization and catalytic activity.


  • Résumé

    This work deals with the synthesis of solids containing iron oxide nanoparticles of controlled sized, well dispersed and in strong interaction with mesoporous supports. The originality of this thesis consists in a suitable choice of the iron precursor, namely chelate-type complexes. By a controlled thermal degradation, the iron chelate complexes release the active phase as iron oxide on the highly curved internal wall of the mesoporous silica SBA-15, with an optimal dispersion degree. This confinement effect, referred as "effet de panier", leads after calcination to iron nanoparticules, whose size is controlled by the geometry of the chelate complexe. In the case of Fe/Al2O3 mesoporous composites, iron is also highly dispersed (small mixed oxide (Fe,Al)2O3 domains) and strongly stabilised by appropriate acid-base interaction with the support. These materials proved excellent catalysts for the phenol oxidation by H2O2 in aqueous medium, due to extremely low iron species leaching (2%).

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Informations

  • Détails : 1 vol. (VIII-210 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. [290] réf.

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  • Cote : 06/POIT/2337-B
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