Coulomb explosion of H2 using sub-10fs intense laser pulses
Explosion coulombienne de H2 induite par une impulsion laser intense sub-10 fs
Résumé
This work presents an experimental and theoretical study of the interaction of H2 with an intense sub-10fs-laser pulse. The ejection of the two electrons of the molecule by the laser pulse leads to the fragmentation of the physical system in two protons. This process is called Coulomb Explosion. The electronic and nuclear dynamics can be analyzed by measuring the kinetic energy spectra as a function of different laser parameters. This dynamics is also analyzed through a non-perturbative, double active electron theoretical model, based on the resolution of the time dependent Schrödinger equation. In this model, the internuclear distance is treated as a quantum variable.
The experimental and theoretical results underline the translation of the kinetic energy spectra towards a higher energy when the pulse duration decreases. Experimentally, laser pulses from 40 to 10fs were used and down to 1fs using theoretical simulations. This study shows that, for laser pulses shorter than 4fs, the carrier envelope phase becomes a crucial parameter. Furthermore, the molecular dynamics of H2 in intense laser field is sensitive to the peak intensity of the pulse. The experimental and theoretical results show that, as the intensity increases, the kinetic energy spectra are centered around a higher energy. In addition, the presence of two double ionization regimes is theoretically demonstrated for a pulse duration of 4fs. The H2 molecule is also sensitive to the temporal shape of the laser pulse. This sensitivity allows for the detection of pre- or post-pulses by measuring the experimental kinetic energy spectra. Finally, the different double ionization processes are studied. The results show that the electron rescattering influences the femtosecond nuclear dynamics.
The experimental and theoretical results underline the translation of the kinetic energy spectra towards a higher energy when the pulse duration decreases. Experimentally, laser pulses from 40 to 10fs were used and down to 1fs using theoretical simulations. This study shows that, for laser pulses shorter than 4fs, the carrier envelope phase becomes a crucial parameter. Furthermore, the molecular dynamics of H2 in intense laser field is sensitive to the peak intensity of the pulse. The experimental and theoretical results show that, as the intensity increases, the kinetic energy spectra are centered around a higher energy. In addition, the presence of two double ionization regimes is theoretically demonstrated for a pulse duration of 4fs. The H2 molecule is also sensitive to the temporal shape of the laser pulse. This sensitivity allows for the detection of pre- or post-pulses by measuring the experimental kinetic energy spectra. Finally, the different double ionization processes are studied. The results show that the electron rescattering influences the femtosecond nuclear dynamics.
Ce travail de thèse a pour but l'étude expérimentale et théorique de l'interaction de la molécule H2 avec des impulsions laser de durée inférieure à 10fs. L'éjection des deux électrons de la molécule par le champ laser conduit à la fragmentation du système en deux protons. Ce processus est appelé explosion coulombienne. La mesure des spectres d'énergie cinétique des protons permet d'analyser les dynamiques électronique et nucléaire en fonction des différents paramètres laser. Ces dynamiques sont également analysées dans le cadre d'un modèle théorique non perturbatif, à deux électrons actifs, basé sur l'équation de Schrödinger dépendant du temps. Dans ce modèle, la distance internucléaire est traitée de façon quantique.
La complémentarité des résultats expérimentaux et théoriques permet de mettre en évidence la translation des spectres d'énergie cinétique vers les énergies plus élevées lorsque la durée de l'impulsion diminue. Cette étude est réalisée pour des impulsions dans la gamme de 40 à 10fs expérimentalement et jusqu'à 1fs théoriquement. Cette étude montre également que, pour des durées d'impulsion laser inférieures à 4fs, la phase absolue devient un paramètre essentiel à prendre en compte. En outre, la dynamique moléculaire de H2 en champ laser intense ultracourt est également sensible à la valeur de l'éclairement crête de l'impulsion. Les résultats théoriques et expérimentaux montrent que les spectres d'énergie sont centrés autour d'une énergie plus élevée quand l'éclairement augmente. Par ailleurs, deux régimes d'ionisation double sont également mis en évidence théoriquement pour des impulsions de 4fs. La sensibilité de H2 à la qualité temporelle de l'impulsion laser permet une détection, par l'intermédiaire des spectres expérimentaux d'énergie cinétique, des pré- ou post-impulsions susceptibles d'apparaître autour de l'impulsion laser principale. Enfin, les différents types d'ionisation double sont étudiés et les résultats mettent en évidence la dynamique électronique attoseconde de la recollision et l'influence de cette dernière sur la dynamique nucléaire femtoseconde.
La complémentarité des résultats expérimentaux et théoriques permet de mettre en évidence la translation des spectres d'énergie cinétique vers les énergies plus élevées lorsque la durée de l'impulsion diminue. Cette étude est réalisée pour des impulsions dans la gamme de 40 à 10fs expérimentalement et jusqu'à 1fs théoriquement. Cette étude montre également que, pour des durées d'impulsion laser inférieures à 4fs, la phase absolue devient un paramètre essentiel à prendre en compte. En outre, la dynamique moléculaire de H2 en champ laser intense ultracourt est également sensible à la valeur de l'éclairement crête de l'impulsion. Les résultats théoriques et expérimentaux montrent que les spectres d'énergie sont centrés autour d'une énergie plus élevée quand l'éclairement augmente. Par ailleurs, deux régimes d'ionisation double sont également mis en évidence théoriquement pour des impulsions de 4fs. La sensibilité de H2 à la qualité temporelle de l'impulsion laser permet une détection, par l'intermédiaire des spectres expérimentaux d'énergie cinétique, des pré- ou post-impulsions susceptibles d'apparaître autour de l'impulsion laser principale. Enfin, les différents types d'ionisation double sont étudiés et les résultats mettent en évidence la dynamique électronique attoseconde de la recollision et l'influence de cette dernière sur la dynamique nucléaire femtoseconde.
Domaines
Physique Atomique [physics.atom-ph]
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