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Thèse soutenue

Les phyllosilicates de sodium délaminés : une nouvelle voie pour la fabrication des supports catalytiques acides

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Auteur / Autrice : Bachar Zebib
Direction : Jean-François Lambert
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie des matériaux et catalyse
Date : Soutenance en 2006
Etablissement(s) : Paris 6

Résumé

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Des phyllosilicates lamellaires bien cristallisés de type magadiite ont été synthétisés sous leur forme sodique purement silicique, et avec un rapport Si/Al=30. Ensuite, Ils ont subi une procédure de délamination, constituée i) d’un gonflement avec le CTMA+ en présence du TPAOH, ii) d’une sonication, et enfin iii) d’une calcination à 700°C afin d’éliminer les produits organiques. Le solide aluminosilicique délaminé obtenu, est caractérisé après les différentes étapes successives de cette procédure, par DRX, RMN 27Al et 29Si, spectroscopie IR, microscopie électronique, et physisorption de N2. Le matériau délaminé obtenu est composés des feuillets séparées chiffonnées, et a une large superficie (500-600 m2/g) accompagnée d’une large gamme de porosité (> 30Å). Tandis que la RMN 29Si indiquait une certaine perte d’ordre structural, l’IR a suggérée la conservation de la structure locale des feuillets (cycles à cinq TO4) après délamination. En RMN 27Al, la magadiite Al-délaminée montrent un pic unique à +52ppm, témoignant la coordination tétraédrique d’Al. L’acidité de ce matériau a été évaluée par adsorption du CO à basse température. Cette technique a indiqué la présence des centres acides forts (OH= 312cm-1), dont le comportement est semblable à celui des hydroxyles pontés Si-OH-Al d’une zéolite pentasil. En conclusion, l’activité catalytique a été évaluée par le test de cumène, qui montre une activité catalytique élevée (82% de conversion), atteignant le même niveau que celles des meilleurs supports zéolitiques disponibles.