Etude cinétique de la réaction d'oxydation de CO2 sur des catalyseurs à base de rhodium : nature du site catalytique et influence du support

par Céline Fontaine

Thèse de doctorat en Chimie. Génie des procédés et hautes technologies

Sous la direction de Gérald Djéga-Mariadassou.

Soutenue en 2006

à Paris 6 .


  • Résumé

    Un des objectifs de ce travail a été de caractériser les espèces du Rh présentes sur un catalyseur Rh/CeZrO2 (CZ) par adsorption de molécules sondes suivie par FTIR. Les résultats obtenus par FTIR-CO ont montré l'existence de deux types de sites Rhx+ : des espèces isolées RhI(CO)2 et des agrégats de Rh électro-déficients Rhnδ+-CO. La présence de ces espèces Rhnδ+ a été confirmée par FTIR-N2 pour la 1ère fois. Par la suite, une zéolithe HY a été choisie comme support modèle pour sa capacité à stabiliser Rh sous forme RhI(CO)2. Les résultats cinétiques CO-O2 obtenus sur Rh/HY nous ont permis de conclure que RhI(CO)2 n'est pas l'espèce responsable de la réactivité élevée de Rh/CZ mais probablement Rhnδ+. La réactivité de Rhnδ+ déposé sur un support réductible différent de CZ, SnO2, a ensuite été étudiée. Enfin, des expériences de changement brusque des réactifs par leurs homologues marqués ont confirmé la participation des O du support pour la réaction CO-O2 sur les supports réductibles.

  • Titre traduit

    Kinétic study of the CO oxidation reaction on rhodium based catalysts : nature of the catalytic site and influence of the support


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Informations

  • Détails : 1 vol. ([VIII]-200 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitre

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  • Cote : T Paris 6 2006 262
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