Formation des excimères et exciplexes de gaz rares corrélés à l'état métastable Xe(3P2) peuplé sélectivement : application aux exciplexes KrXe dans une décharge à barrières diélectriques

Formation of excimeres and exciplexes of rares gases correlated to the metastable state Xe(3P2) selectively populated : application to dielectrics barriers discharges

• Auteur / Autrice : Gérald Ledru
• Direction : Frédéric Marchal , Pierre Millet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et ingénierie des plasmas de décharge
• Date : Soutenance en 2005
• Etablissement(s) : Toulouse 3

Mots clés

Mots clés contrôlés

Collisions (physique nucléaire)

Gaz, Théorie cinétique des

Excitation électronique

Gaz rares

Krypton

Xénon

Excimères

Décharges luminescentes

Spectroscopie d'émission

Mots clés libres

Gaz rares

Mélanges binaires Krypton-Xénon

Spectroscopie d'excitation et d'émission

Excitation multiphotonique

Décharge à barrières diélectrique

Cinétiques

Constantes de collisions

Durée de vie radiative

Excimères

Exciplexes

Résumé

Ce travail concerne l'étude des processus de formation et de disparition des excimères Xe2 et des exciplexes KrXe corrélés aux états 6s du xénon. Les processus élémentaires conduisant à l'émission de rayonnement UVL ont été étudiés en peuplant sélectivement les états 6s du xénon ; ces mêmes émissions ont ensuite été observées dans une décharge à barrières diélectriques. Afin d'étudier les mécanismes réactionnels en excitation sélective, un nouveau laser à colorant, pompé par un YAG pulsé, qui délivre 10 mJ dans l'UV a été utilisé. Cette nouvelle source d'excitation a permis de peupler sélectivement les deux premiers excités du xénon à partir desquels sont crées les excimères émettant le rayonnement UVL (spectroscopie d'excitation). Nous avons pu étudier la contribution de chacun de ces états dans les émissions UVL en fonction de la pression (spectroscopie d'émission). L'analyse temporelle de la luminescence effectuée en peuplant les premiers états résonant et métastable nous a permis d'identifier les processus conduisant à la formation d'excimères et à l'émission de rayonnement ULV. Un transfert de l'état résonant vers l'état métastable a été mis en évidence et la constante de transfert a été déterminée. Ceci nous a permis de compléter les schémas cinétiques obtenus dans le groupe lors d'études antérieures. Cette étude sous excitation sélective s'est poursuivie dans des mélanges k-xénon en peuplant initialement les deux premiers états excités du xénon. Dans ces conditions les émissions observées peuvent provenir soit de la molécule Xe2 soit de la molécule KrXe suivant les pressions partielles des deux gaz. Les mesures spectroscopiques et temporelles nous ont permis d'identifier les conditions de mélange dans lesquelles les émissions des exciplexes KrXe sont observables. Ces émissions étaient fréquemment observées en phase condensée mais plus rarement dans un gaz à 293 K. L'étude temporelle faite à partir d'un peuplement initial de l'état métastable Xe(3P2) a permis de mette en évidence des phénomènes de couplages. Les constantes relatives à ces couplages ont pu être déterminées et les schémas cinétiques ont pu être complétés. Ces mélanges ont ensuite été étudiés dans des conditions plus appliquées : une micro-décharge à barrières diélectriques. Les mesures électriques sont comparées à celles effectuées dans le xénon et le krypton purs. Les mesures spectroscopiques ont été analysées à partir de celles effectuées dans ces mélanges sous excitation sélective.

This concerns the study of formation and decay processes of Xe2 excimers and KrXe exciplexes corraled to the xenon 6s states. The elementaries processes leading to the VUV radiation emission have been study by populating selectively the 6s states of xénon ; these same emission were then observed in dielectrics barriers discharge. In order to study the reactional mechanisms under selective excitation, a new dye laser, pumped with a pulsed YAG, wich delivers 10 mJ in UV was used. This new excitation source made it possible to selectively populate the first two excited states of xenon from which are created the excimers emtting VUV radiation (excitation's spectroscopy). We could study the contribution of each one of these states in VUV emission versus the pressure (emission's spectroscopy). The temporal analysis of the luminescence carried out by populating the first resonant and metastable states enabled us to identify the processes leading to excimers formation and VUV radiation emission. A transfer from the resonant state towards the metastable state was highlighted and the transfer's constant has been determinated. This enabled us to supplement the kinetics schemes obtained in the team in former studies. This study under selective excitation continued in krypton-xenon mixtures by initially populating the two first excited states of xenon. Undes these conditions the emissions observed can come either from Xe2 molecule or KrXe molecule according to the partials pressures of the two gases. Spectroscopic and temporal measurements enabled us to identify the mixture's conditions in which the exciplexes KrXe emissions are observable. . .