Développement et caractérisation d'un spectromètre laser infrarouge par différence de fréquences : application à la spectroscopie infrarouge à très haute résolution

par Pierre-Marie Flaud

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Johannes Orphal.


  • Résumé

    Les méthodes de détection et de caractérisation d'espèces moléculaires d'intérêt atmosphérique dans l'infrarouge se tournent de plus en plus vers l'utilisation de sources laser, monomodes, cw et accordables, complétant des outils tels que les spectromètres à transformée de Fourier (résolution spectrale limitée, source d'erreurs pour la détermination de paramètres moléculaires). Le spectromètre laser infrarouge à différence de fréquence que nous avons développé fonctionne au moyen de deux sources lasers solide (un Nd :YAG, 800 mW à 1064 nm, et une diode-laser à cavité externe, 10-50 mW à 805-885 nm) opérant dans l'infrarouge proche, focalisées au sein d'un cristal non-linéaire de LiNbO3 (PPLN). Il en résulte l'émission d'un faisceau laser à la fréquence égale à la différence des fréquences des faisceaux incidents. Celui-ci possède une largeur spectrale de 3×10-5 cm-1, est accordable de 1800 à 3100 cm-1 sur de petits intervalles spectraux de 0. 5 à 1. 0 cm-1 avec une puissance de quelques 0. 1 microW et un rapport signal/bruit allant jusqu'à quelques milliers, permettant d'enregistrer rapidement (dans une minute environ) les profils et intensités de raies d'absorption avec grande précision. De plus, cet instrument est très compact (0. 7×0. 7 m2). Nous présentons l'instrument et sa caractérisation avec des raies de N2O, la détermination des intensités absolues de NO2 dans l'infrarouge (par intercalibration avec l'UV-visible) montrant des différences systématiques de 5 % par rapport à la base de données HITRAN 2004, ainsi que la première observation d'interférences collisionnelles dans la structure hyperfine de HI (un effet prédit il y a plus de 20 ans).

  • Titre traduit

    Development and caracterization of a difference frequency infrared spectrometer : application to very high resolution infrared spectroscopy


  • Résumé

    For laboratory studies and field measurements of atmospheric molecules, single-mode tuneable lasers are more and more used, in order to complete other instruments such as Fourier-transform spectrometers because of their limitations (in particular spectral resolution and signal-to-noise ratio that have an important impact on the accurate determination of molecular line parameters). We report here the development and characterization of a compact tuneable continuous-wave infrared laser, based on difference-frequency generation (DFG) using quasi phase-matching in periodically poled LiNbO3 (PPLN). Several 0. 1 microW of infrared radiation (tuneable in the 1800 à 3100 cm-1 range) are obtained using a diode-pumped Nd:YAG laser (output power about 800 mW at 1064 nm, linewidth 1 kHz) together with a tuneable external-cavity diode laser (output power about 10-50 mW in the 805-885 nm region, linewidth 1 MHz). Using this infrared DFG laser for absorption experiments of gas-phase molecules, both very high resolution (1 MHz) and a high signal-to-noise ratio (up to several 1000) can be achieved in measurement time of only a few minutes, as demonstrated using absorption spectra of N2O in different wavelength regions. Using this laser we have determined absolute intensities of infrared lines of NO2 (using a UV-visible set-up to measure the NO2 amounts) observing a systematic difference of about 5 % with respect to the HITRAN 2004 database. We have used the same laser for the first observation of collisional line-mixing between nuclear hyperfine components of HI lines (a phenomenon predicted over 20 years ago).

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Informations

  • Détails : 197 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 163-197

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2005)285
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