Etude de N2/O2 sous pression

par Davina Sihachakr

Thèse de doctorat en Physique des solides

Sous la direction de Paul Loubeyre.


  • Résumé

    Le but de cette thèse est d’identifier les paramètres pertinents pour la synthèse de nouveaux matériaux par pression à partir de mélanges de gaz moléculaires. Nous avons choisi un système école : les mélanges N2/O2. Dans une première partie, nous avons déterminé le diagramme de démixtion binaire à 300 K des mélanges N2/O2 sous pression. Une miscibilité totale en phase fluide est observée ainsi qu’une large miscibilité en phase solide. La phase solide présente une grande richesse allotropique. A partir des données de diffraction de rayons X, nous montrons que les structures de ces différentes solutions solides sont dérivées de celles des composants purs. Une dissymétrie du diagramme binaire indique cependant que les interactions N2-O2 sont très similaires de celles de N2-N2, mais sont très dissemblables de celles de O2-O2. Dans une deuxième partie, nous avons observé à partir des phases solides N2/O2, sous irradiation laser Nd :YAG, la synthèse du composé ionique NO+NO3-. Un nouveau type de structure en couche est affiné à partir des données de diffraction X. De plus, nous montrons que cette structure ouverte peut piéger des molécules O2 ce qui constitue une nouvelle classe de ‘clathrate’. Enfin, ce composé peut être récupéré à pression ambiante sous forme amorphe. Dans une dernière partie, nous montrons par des mesures de luminescence que le couplage du laser Nd:YAG avec les molécules O2 en phase condensée se fait par résonance avec la transition électronique de l’état triplet vers l’état singulet. Cet état excité est très réactif ce qui devrait permettre la synthèse d’autres matériaux sous pression à partir des mélanges contenant O2.

  • Titre traduit

    High-pressure study of N2/O2


  • Résumé

    The aim of this thesis is to identify the relevant parameters for the high-pressure synthesis of new materials from mixtures of molecular gases. We have chosen a model system: N2/O2 mixtures. In the first part of this document, we determined the binary phase diagram of N2/O2 under pressure at 300 K. In the fluid, a total miscibility is observed, and a large miscibility exists in the solid phases. The solid phase presents numerous allotropic forms. From the x-ray diffraction data, we show that the structures of those different solid solutions are related to those of pure components. A dissymmetry of the binary phase diagram however indicates that the N2-O2 interactions are very similar to the N2-N2 ones but are very different from the O2-O2 ones. In the second part of this document, we observed the synthesis of the ionic compound NO+NO3- from N2/O2 solid phases under Nd: YAG laser irradiation. A new type of layered structure is refined from the x-ray data. Moreover, we show that this opened structurecan trap O2 molecules what constitutes a new class of “clathrate”. Finally, this compound can be recovered at ambient pressure as an amorphous. In the last part of this document, we show from a luminescence study that the coupling of the Nd: YAG laser with O2 molecules in condensed phase is a resonant phenomenon with the electronic transition from the triplet state to the singlet state. This excited state is very reactive and the high-pressure synthesis of other materials should be possible from mixtures containing O2 molecules.

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Informations

  • Détails : 172 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitres

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2005)36
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