Etude des mécanismes d'oxydation par le radical OH de COV oxygénés (acide acétique, acétaldéhyde, glycolaldéhyde et hydroxyacétone) aux basses températures de la haute troposphère

par Nicolas Pouvesle

Thèse de doctorat en Chimie - Physique

Sous la direction de Nadezda Butkovskaya et de Georges Le Bras.

Soutenue en 2005

à Orléans .


  • Résumé

    Les réactions de OH avec l'acide acétique (AcAc), l'acétaldéhyde (AA), le glycolaldéhyde (Gly) et l'hydroxyacétone (HyAc) ont été étudiées entre 230 et 300 K dans un réacteur à écoulement turbulent couplé à un spectromètre de masse à ionisation chimique afin d'évaluer leurs rôles à former des radicaux HOx dans la haute troposphère (HT). La détermination de la constante de vitesse de la réaction avec l'AcAc indique que l'oxydation de l'AcAc pourrait être une source de radicaux HOx aussi importante que l'oxydation du méthane à basse température. Les rendements constants mesurés de la réaction de l'AA indiquent que les mécanismes de formation des HOx et du PAN par la réaction ne seront pas modifiés aux températures de la HT. Les mécanismes complets des réactions du radical OH avec le Gly et l'HyAc en présence d'oxygène ont été investigués. Les rendements en formaldéhyde, glyoxal, acide formique, CO2, HO2 et de reformation des radicaux OH ont été mesurés pour le Gly. Les rendements en méthylglyoxal, formaldéhyde, acide formique, AcAc, CO2, HO2, CH3C(O)O2 et de reformation des radicaux OH ont été mesurés pour l'HyAc. Le principal résultat de cette double étude est la mise en évidence de voies de formation de l'acide formique pour ces deux composés et d'une voie de formation de l'AcAc pour l'HyAc en présence d'oxygène. L'isoprène est un des principaux COV biogéniques qui a été observé dans la haute troposphère dont l'oxydation par OH est une source importante de Gly et la principale source d'HyAc dans l'atmosphère. Ces nouvelles voies de formation d'acide à partir de ces deux composés réduisent alors le potentiel de l'isoprène à former des radicaux HOx dans la HT.

  • Titre traduit

    ˜A œstudy of OH radical reactions with oxygenated VOCs (acetic acid, acetaldehyde, glycolaldehyde and hydroxyacetone) at the low temperatures of the upper troposphere


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Informations

  • Détails : 1 vol. (155 f.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. f. 146-155

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  • Bibliothèque : Université d'Orléans. Service commun de la documentation.Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 19-2005-60
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