Étude et modélisation d’un réacteur de production d‘hydrogène par décomposition catalytique du méthane

par Hector Osuna Sanchez

Thèse de doctorat en Génie chimique

Sous la direction de Michel Forissier et de Daniel Schweich.

Soutenue en 2005

à Lyon 1 .


  • Résumé

    L'objectif de ce travail est l'étude de la faisabilité d'un procédé de production d'hydrogène sans monoxyde de carbone par craquage catalytique du méthane en mode de fonctionnement périodique. Le catalyseur (Pt/CeO2/Al2O3) est disposé dans un lit fixe à l'intérieur d'un réacteur tubulaire. Trois catalyseurs ont été testées et comparées. Le fonctionnement périodique se compose de deux étapes. La première étape consiste à injecter du méthane produisant de l'hydrogène et accumulant des espèces carbonées dans le support par un phénomène de transfert entre le platine et la cérine (CeO2). Cette étape entraîne une désactivation du catalyseur. La deuxième étape consiste à régénérer le catalyseur par élimination des espèces carbonées adsorbées au moyen d'une oxydation sous air. Le montage a permis de réaliser des tests avec environ 25 g de catalyseur (hauteur de lit, 25 cm; diamètre interne du tube, 1 cm). Les débits de gaz sont de l'ordre de 1 NL/min. Les produits gazeux observés sont H2, H2O, CO2 et CO. La taille de grains de catalyseur (300-400 µm) induit une faible perte de charge. Les paramètres influençant la conversion du méthane et le rendement en hydrogène sont: la température de travail, la durée des cycles et le rapport entre les quantités de méthane et d'oxygène injectés. La température du tube et du catalyseur ont été aussi mesurées afin de connaître les gradients thermiques radiaux en vue d'un dimensionnement de réacteur. Les pics de températures observés lors de l'étape de régénération (T ≈ 80 K) déconseillent des diamètres supérieures au centimètre. La production en hydrogène obtenue est faible est les teneurs maximales en CO sont élevées lors de l'étape de craquage, ce qui semble condamner à court terme de procédé. Avec les données obtenues, un modèle cinétique représentant les résultats expérimentaux a été proposé


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Informations

  • Détails : 1 vol. (143 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : 84 réf. bibliogr.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Claude Bernard (Villeurbanne, Rhône). Service commun de la documentation. BU Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : T50/210/2005/42bis
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