Imprégnation en voie sèche en lit fluidisé : application à la synthèse de catalyseurs supportés

par Serge Roger Desportes

Thèse de doctorat en Génie des procédés et de l'environnement

Sous la direction de Mehrdji Hemati et de Bruno Chaudret.

Soutenue en 2005

à Toulouse, INPT .


  • Résumé

    L'objectif de ce travail est d'élaborer des matériaux composites, catalytiques ou non, obtenus par dépôt de nano-particules sur support poreux par voie physique d'imprégnation séchage en lit fluidisé. Nous avons montré que le choix adéquat des conditions opératoires permet de réaliser un dépôt soit à la surface externe soit à l'intérieur du support. Lorsque le temps caractéristique de séchage devient largement supérieur à celui de pénétration capillaire, la totalité du précurseur se dépose à l'intérieur des pores. Ce nouveau procédé a permis de fabriquer les catalyseurs usuels reproductibles avec des performances catalytiques élevées. Ces conditions opératoires ont été transposées à la synthèse de nanoparticules supportées à partir de complexes organométalliques dans une installation inédite. Cette nouvelle installation, calculée et réalisée au cours de ce travail, a permis de mener des expériences à des échelles plus abordables étant donné le coût des précurseurs organométalliques utilisés. Les résultats acquis s'avèrent prometteurs, la technique du lit fluidisé permettant de déposer de façon bien dispersée un complexe métallique et de le traiter dans des conditions douces de température et de pression pour en faire un matériau composite de façon reproductible. De plus les résultats mettent en évidence que la taille des cristallites formée est fixée par la taille moyenne des pores et que l'étape de post-traitement séchage/relaxation est clé pour contrôler la forme et la dispersion du métal au sein du support. Enfin, ces matériaux ont montré des résultats prometteurs en catalyse, réactions d'hydrogénation et synthèse de nanotubes de carbone

  • Titre traduit

    Dry impregnation in fluidised bed : application in supported catalysts synthesis


  • Résumé

    This work deals with the synthesis of composite materials following a dry impregnation method in fluidised bed. Thanks to this process, metallic nanoparticles are deposited inside a porous support. The adequate choice of the operating conditions makes possible an uniform deposition of the metal precursor inside the porous matrix or on the support surface. When the ratio between the drying time and the capillary penetration time (tsec/tcap) is higher than 10, the impregnation under soft drying conditions leads to a homogeneous deposition inside the pores. This new process allows a reproducible synthesis of traditional supported catalysts, with a high activity. The same operating conditions have been applied, to the manufacture of supported metallic nanoparticles under mild conditions from organometallic precursors in solution. In order to reduce the cost and the consumption of products, experiments have been carried out in a “mini fluidised bed”, designed in this work. It has been shown that the size of the metal crystallites is related to the pore size one of the support, and the repartition and dispersion of metallic nanoparticles are controlled by the “drying/relaxation” step conditions. Finally, catalytic tests have been realised to validate this process, with good results in the ethyl pyruvate hydrogenation and in the carbon-nanotubes synthesis.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (206 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 193-198

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  • Bibliothèque : Ecole nationale supérieure d'ingénieurs en arts chimiques et technologiques. Service de documentation.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TG 2005 DES
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