Membranes sur substrats poreux pour la diffusion de l'oxygène

par Vincent Faucheux

Thèse de doctorat en Science et génie des matériaux

Sous la direction de Marc Audier et de Stéphane Pignard.

Soutenue en 2005

à Grenoble, INPG .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    L'objectif de ce travail était de déposer sur un substrat poreux des membranes étanches d'oxydes conducteurs mixtes d'épaisseur inférieure au micromètre pour la perméation en oxygène. Un premier travail a été de définir les caractéristiques du substrat poreux permettant de garantir la tenue mécanique et l'étanchéité de la membrane mais aussi un écoulement gazeux d'oxygène. Un procédé de fabrication de matériau composite utilisant des techniques de dépôt chimique en phase vapeur suivi d'une pénétration du film dans la porosité du support a été mis au point ; ce procédé permet de pallier au problème de différence de coefficient de dilatation entre membrane et substrat, source de fissurations ou de décollements des membranes. Des membranes composites LaxSr1-xFeyCo1-yO3-d-ZrO2(Y) et La2NiO4+d – LaNiO3-d étanches et résistantes à des cycles thermiques ont ainsi été fabriquées. Les résultats d'essais de mesures indirectes de densité de flux en oxygène, par oxydation catalytique du propane en propène et par spectroscopie d'impédance, indiquent que la diffusion volumique des ions oxygène serait le phénomène limitant jusqu'à des températures aussi basses que 500-600°C. Ces résultats, en apparente contradiction avec ceux de la littérature, où il est indiqué que le phénomène limitant à basse température est de nature surfacique pour des membranes épaisses, sont discutés en lien avec la microstructure des dépôts.


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  • Titre traduit

    Membranes on porous substrates for oxygen diffusion


  • Résumé

    The aim of this work was to deposit on porous substrate gastight mixed ionic and electronic conducting membranes of less than one micrometer thickness for oxygen permeation. A first work was to determine characteristics of porous substrate ensuring mechanical resistance and tightness of the membrane but also an oxygen gas flow. A process for composite material fabrication, using chemical vapor deposition process, followed by infiltrating the membrane within the porosity of the substrate was invented, in order to avoid a crack formation or a coming off of the membrane due to its difference of thermal expansion coefficient with that of the substrate. Gastight composite membranes LaxSr1-xFeyCo1-yO3-d-ZrO2(Y) and La2NiO4+d – LaNiO3-d resistant to thermal cycles were thus fabricated. Indirect measurements of the density of oxygen gas flows, by catalytic oxidation of propane into propene and by impedance spectroscopy, indicated that the bulk diffusion of ionic oxygen would be the limiting process down temperature as low as 500 or 600°C. These results, which are not in agreement with those of the literature where the limiting process is given to be a surface effect at low temperature for thick membrane, are discussed in relation with the microstructure of the thin layers.

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Informations

  • Détails : 168 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 133-138

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  • Bibliothèque : Service interétablissements de Documentation (Saint-Martin d'Hères, Isère). Bibliothèque universitaire de Sciences.
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : ‬TS05/INPG/0012
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  • Disponible pour le PEB
  • Cote : ‬TS05/INPG/0012/D
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