Traitement d'un effluent gazeux humide par adsorption/réaction chimique et catalyse

par Lionel Garin

Thèse de doctorat en Génie des procédés

Sous la direction de Alain Bernis et de Yves Gonthier.

Soutenue en 2005

à l'Université Savoie Mont Blanc .


  • Résumé

    L'étude effectuée porte sur la mise au point d'un système compact de traitement d'un affluent gazeux humide faiblement concentré en dioxyde d'azote et en monoxyde de carbone. L'objectif est le traitement de sources diffuses de pollution afin d'assurer dans de petits volumes une qualité d'air optimale. Pour cela, nous avons choisi des procédés basés sur l'absorption, l’absorption et/ou les réactions chimiques et mis en œuvre en lit fixe. Le temps de séjour du gaz est de quelques dizaines de ms et sa température proche de celle de l'ambiance. Différents matériaux absorbants et catalyseurs, ont donc été étudiés sur deux montages expérimentaux : - Un banc d'essais permettant de tester des volumes de matériaux inférieurs à 0,06 L en maîtrisant les différents paramètres. L’effluent gazeux y est reconstitué par mélange d'air, de CO et de NO2. L'humidité est générée par barbotage du gaz dans de l'eau ou par injection directe de vapeur; - Un prototype en vraie grandeur (6 à 10 L de matériaux) sur lequel est effectué le traitement de l'efffluent gazeux réel. Il apparaît que le produit le plus intéressant pour le traitement du dioxyde d'azote est un charbon actif imprégné d'hydroxyde de potassium. L'oxydation catalytique du monoxyde de carbone dans ces conditions peut être effectuée par un catalyseur ternaire Pt-Pd-SnO2/AI2O3. L'influence des différents paramètres (humidité, temps de séjour, concentration, température) sur l'activité de ces deux matériaux a été étudiée. La neutralisation du NO2 sur le charbon actif nécessite une certaine humidité du gaz (> 40% à 40°C). Une conversion du NO2 en NO à faible humidité ou pour des temps de travail importants a été observée. La capacité de fixation du NO2 sur le charbon actif imprégné de KOH a été mesurée. La détermination des mécanismes de neutralisation ainsi qu'un modèle permettant d'estimer l'efficacité initiale sont proposés. En ce qui concerne le catalyseur, les paramètres cinétiques d'oxydation du monoxyde de carbone présent dans de l'air sec ou humide ont été déterminés. Une réduction du dioxyde d'azote en présence de monoxyde de carbone (NO2 + CO → NO + CO2) a aussi été observée. Pour valider ces résultats, des essais de longue durée ont été menés sur le prototype et ont permis de mettre en évidence différents problèmes relatifs à la mise en œuvre des matériaux retenus.

  • Titre traduit

    Treatment of wet gaseous effluent by adsorption/chemical reaction and catalysis


  • Résumé

    The present work deals with the development of a compact system for the treatment of low concentrations in nitrogen dioxide and carbon monoxide in a wet gas. The aim of this work is to treat diffuse pollution sources in order to ensure, for example in small factory premises, a good air quality. To do that, a fixed bed process based on adsorption, absorption and/or chemical reaction was chosen. The residence time of the gas in the reactor is about ten milliseconds and the temperature is close to room value. Various, commercial or not, adsorbents and catalysts materials were tested on two experimental devices : - A set up which allows us to test volumes of materials lower than 0,06 L with the control of the different parameters. The gas is reconstituted by the mixing of air with pure CO and NO2 gases. Humidity is generated by gas bubbling in water or by water steam injection; - A full-scale prototype (6 to 10 L of material) on which is carried out the real gas treatment. It appears that the most interesting product for the nitrogen dioxide treatment is an hydroxide potassium impregnated activated carbon. The catalytic oxidation of carbon monoxide in this conditions can be made by a ternary Pt-Pd-SnO2/AI2O3 catalyst. The influence of the parameters (humidity, residence time, concentration, temperature) on the activity of these two materials was studied. The NO2 neutralization on activated carbon requires minimum gas humidity (40% at 40°C). A NO2 to NO conversion at low humidity or for important working time was observed. The NO2 fixation capacity of the KOH impregnated activated carbon was measured. The determination of the neutralization mechanisms and a model for estimate initial efficiency are proposed. As regards catalyst, kinetics parameters for the oxidation of carbon monoxide present in dry or wet air were determined. A nitrogen dioxide reduction in the presence of carbon monoxide (NO2 + CO → NO + CO2) is also observed. To confirm these results, long duration tests were carry out on the full-scale prototype and allowed to highlight various problems relating to the use of the two materials selected.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (185 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p.173-185

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