Etude théorique du rôle des phonons dans les processus d'interaction atome/surface

par Nicolas Pineau

Thèse de doctorat en Sciences chimiques. Chimie - Physique

Sous la direction de Antoine Salin.

Soutenue en 2005

à Bordeaux 1 .


  • Résumé

    La formation de molécules diatomiques sur un catalyseur métallique met en jeu des processus de recombinaison/désorption d'atomes préalablement adsorbés à la surface du métal. L'élucidation du mécanisme décrivant le mieux ces processus (Langmuir-Hinshelwood, Eley-Rideal ou Atomes Chauds) nécessite une bonne compréhension des interactions atome/surface avant l'étape de recombinaison, notamment de la vitesse de transfert de l'excès d'énergie de l'adsorbat vers les phonons de surface. Nous avons donc réalisé une étude théorique de plusieurs systèmes atome-surface métallique par la méthode des trajectoires classiques. La surface d'énergie potentielle du système est basée sur la Procédure de Réduction de la Corrugation de Busnengo et al. Permettant d'obtenir à partir de calculs ab initio la surface d'énergie potentielle du système pour une surface métallique rigide. Le rôle des phonons de surface est introduit sous la forme d'une correction dynamique pour un déplacement donné des atomes de surface. La dynamique de la surface métallique en l'absence d'adsorbat est simulée par une somme de potentiels harmoniques entre atomes premiers voisins. Les résultats obtenus pour H/Pd(111), N/W(100)et O/Cu(100) montrent que la dynamique de ces systèmes est caractérisée par une dissipation très rapide de l'énergie de l'adsorbat vers la surface (inférieur à 1ps), associée à un libre parcours moyen très court(inférieur à 0. 5 nm). Ces ordres de grandeur dépendent faiblement de la température de surface et de l'énergie initiale de l'atome incident. Ces résultats semblent défavoriser les mécanismes de recombinaison-désorption de type Atomes Chauds. De plus nous montrons que l'échange d'énergie entre un atome et une surface métallique n'est pas correctement décrit par une modèle de collisions binaires, remettant en cause la vision, couramment défendue, d'un échange d'énergie déterminé par des chocs individuels entre l'absorbat et les atomes de la surface.

  • Titre traduit

    Theoritical study of the influence of phonons in atom/surface interaction processes


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Informations

  • Détails : 1 vol. (155 p. )
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Notes bibliogr. Annexes

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  • Bibliothèque : Université de Bordeaux. Direction de la Documentation. Bibliothèque Sciences et Techniques.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : FTA 3016
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