Photochimie des Carboxamides (formamide, urée) : étude par spectrométrie infrarouge et application au milieu interstellaire

par Fabrice Duvernay

Thèse de doctorat en Sciences chimiques. Physico-chimie, analyse et spectrométrie moléculaire

Sous la direction de Thierry Chiavassa.


  • Résumé

    La comparaison de spectres ISO de glaces interstellaires dans la région autour de 1700cm-1 avec le spectre obtenu en laboratoire, après irradiation VUV de HNCO et de ses photo-produits dans la glace, conduit à des similitudes telles que nous pouvons envisager la présence de formaldéhyde, de formamide (HC(O)NH2) et d'urée (NH2(CO)NH2) dans les glaces interstellaires. L'étude du comportement VUV (Vacuum Ultra-Violet) de l'urée et du formamide à basse température en matrice cryogénique et en phase solide permettra donc à la fois d'améliorer les modèles de chimie interstellaire mais aussi d'améliorer notre connaissance de la photochimie des amides qui reste jusqu'alors assez mal connue. La photolyse du formamide et de l'urée (R-CO-NH2) en matrice montre l'existence de deux voies prédominantes, conduisant à la formation de HNCO + RH et CO + RNH2. Nous avons également mis en évidence, pour la première fois que ces deux amides via la transition n-π*, se décomposaient pour former en matrice le complexe HNCO : RH mais aussi RCN : H2O. Ce processus de déshydratation photochimique est réalisé en deux étapes : (i) isomérisation de l'amide en acide imidique (R(OH)C=NH) réalisée à partir de la transition n-π*, (ii) décomposition photochimique de l'acide imidique en RCN + H2O mais aussi HNCO + RH. En phase condensée (solide pur et matrice d'eau), nous avons montré que ces deux amides pouvaient être une source d'ion OCN-, de CO et de C02, mais également de nitrile R-CN. Au cours de notre étude nous avons également montré que le carbodiimide HNCNH pouvait être formé dans les grains interstellaires à partir du cyanamide NH2CN à la fois par un processus photochimique mais aussi par un processus d'isomérisation thermique catalysé par une surface de glace d'eau.

  • Titre traduit

    Photochemistry of carboxamides (formamide and urea) : infrared study and application in the interstellar medium


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Informations

  • Détails : 1 vol. (202 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliographies en fin de chapitres

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  • Bibliothèque : Université d'Aix-Marseille (Marseille. St Charles). Service commun de la documentation. Bibliothèque universitaire de sciences lettres et sciences humaines.
  • Disponible pour le PEB
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