Plasmons de surface de nanoparticules : spectroscopie d'extinction en champs proche et lointain, diffusion Raman exaltée

par Johan Grand

Thèse de doctorat en Optique et nanotechnologies

Sous la direction de Pierre-Michel Adam et de Jean-Louis Bijeon.

Soutenue en 2004

à Troyes , dans le cadre de Ecole doctorale Sciences pour l'Ingénieur (Troyes, Aube) .


  • Résumé

    Les expériences menées en spectroscopie Raman en champ proche optique restent rares du fait de la faiblesse intrinsèque du processus de diffusion Raman. Une partie de cette thèse s’est donc orientée vers l’étude de l’effet Raman exaltée de surface (SERS), technique permettant de détecter de très faibles concentrations de molécules adsorbées à la surface de substrats métalliques rugueux, pour, à terme, enregistrer des spectres Raman en champ proche. Nous avons, dans un premier temps, en utilisant des réseaux de nanoparticules métalliques réalisés par lithographie électronique, étudié différents paramètres (forme, taille, arrangement) permettant d’accorder la résonance plasmon de surface localisé. Nous nous sommes alors intéressés à la relation entre la position de cette résonance et l’intensité du signal SERS. Nous avons observé que l’obtention de la meilleure exaltation dépend non seulement de la position spectrale de la résonnance plasmon, mais également de la géométrie des structures métalliques sur lesquelles sont localisées ces résonances. Parallèlement nous avons développé un microscope en champ proche optique à sonde sans ouverture associé à un éclairage par un continuum de lumière blanche, obtenu en couplant une fibre à cristaux photoniques à un laser pulsé Ti:Sa. Ce dispositif a permis d’étudier la réponse optique de réseaux de particules métalliques, à différentes longueurs d’ondes d’excitation. Nous avons ensuite mis en œuvre un système de comptage de photons pour enregistrer, directement, des spectres « d’extinction » en champ proche

  • Titre traduit

    Localized surface plasmons : far-field and near-field characterization, application to surface-enhanced Raman spectroscopy


  • Résumé

    The intrinsic weakness of the Raman process makes its application in a near field optical experiment rather difficult. Thus, as a first step towards near field Raman spectroscopy, we studied Surface-Enhanced Raman Scattering (SERS), a technique that enables the detection of very low concentration of molecules adsorbed on rough metallic surfaces. For the purpose of the near field experiments, these SERS-active samples have to be reproducible and yield good enhancement factors. By designing metallic nanoparticle grating through electron beam lithography, we manage to vary the shape, size and arrangement of the particles, hence enabling a fine tuning of the Localized Surface Plasmon Resonance (LSPR) over the whole visible spectrum. We then investigate the relationship between the spectral position of the LSPR and the SERS intensity. The enhancement factor turned out to depend not only on the spectral position of the LSPR, but also on the shape of the metallic nanoparticles on which the surface plasmon is localized. In the same time, we build up an Apertureless Scanning Near Field Optical Microscope (ASNPM) set-up. The microscope is based on an atomic force microscope and a confocal detection coupled to a spectrometer. The near field/far field discrimination is achieved through the use of a lock-in detection of a photon counting device. Using this set-up along with a white light continuum, generated by coupling a Photonic Crystal Fiber to a Ti:Sa laser, made it possible to investigate the near field optical response of metallic nanoparticle gratings at different excitation wavelengths. A photon counting scheme was then used to directly record near field “extinction” spectra

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Informations

  • Détails : 1 vol. (vi-160 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Notes bibliogr. Bibliogr. p. 147-160. Glossaire

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  • Disponible pour le PEB
  • Cote : THE 04 GRA

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  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : 2004TROY0014
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