Modélisation numérique de décharges contrôlées par barrières diélectriques à la pression atmosphérique : application à l'étude des précurseurs de poudres en mélange N2-N2O-SiH4

par Catherine Khamphan

Thèse de doctorat en Physique et ingénierie des plasmas de décharge

Sous la direction de Pierre Ségur.

Soutenue en 2004

à Toulouse 3 .


  • Résumé

    L'objectif de ce travail est de modéliser la formation de poudres dans une décharge contrôlée par barrière diélectrique fonctionnant à la pression atmosphérique en mélange N2-N2O-SiH4. Ces décharges sont notamment utilisées pour l'activation de surface polymères depuis plusieurs années, et l'apparition de poudres est un facteur limitant pour cette application. Les décharges contrôlées par barrière diélectrique sont des décharges impulsionnelles. Elles sont normalement constituées d'une multitude de micro-décharges. Cependant, sous certaines conditions, il est possible d'obtenir une décharge homogène (de Townsend) constituée d'un seul canal de décharge recouvrant uniformément toute la surface des électrodes. Dans un premier temps, nous avons étudié le mécanisme responsable de l'obtention d'une décharge de Townsend dans l'azote, le gaz majoritaire de notre décharge. Le modèle fluide unidimensionnel que nous avons développé a permis de mettre en évidence le rôle primordial de l'émission secondaire d'électrons induite par l'impact des métastables N2(A3S+u) à la cathode. Nous avons ensuite étudié la formation de poudres dans une décharge de Townsend en mélange N2 - N2O - SiH4. . Un schéma réactionnel décrivant la polymérisation d'espèces oxydées du silane contenant jusqu'à dix atomes de Si a été établi. Les réactions chimiques ainsi que les constantes de vitesse appropriées ont été sélectionnées en tenant compte de l'influence de la température et de la pression du gaz. Dans l'hypothèse d'une nucléation homogène (basée sur les neutres), la modélisation numérique a permis d'identifier les espèces à l'origine des poudres.

  • Titre traduit

    Numerical modelling of atmospheric pressure dielectric barrier discharges - Application to powder precursors study in N2-N2O-SiH4 mixtures


  • Résumé

    The aim of this work is to study particle formation in an atmospheric pressure dielectric barrier discharge in N2-N2O-SiH4 mixtures. These discharges have been used for polymer surface activation for several decades and powder formation is a limitation for such applications. Dielectric barrier discharges are pulsed discharges. They usually consist in a large number of microdicharges. Nevertheless, under some specific conditions, a homogeneous (Townsend) discharge made of a single discharge channel can be obtained. We first studied the physical mechanisms involved in the appearance of a Townsend discharge regime in nitrogen which is the main gas in our discharge. For this purpose, a 1D-fluid model was developped and revealed the major role played by secondary emission of metastable states N2(A3S+u). We then studied particle formation in N2-N2O-SiH4 mixture. A detailed kinetic model was set up describing homogeneous silicon oxide clustering of species containing up to ten Si atoms. Chemical reactions with appropriate rate parameters were carefully selected in order to take into account temperature and pressure influence. Assuming an homogeneous nucleation (based on neutrals), numerical modelling allowed powder precursors determination.

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Informations

  • Détails : 216 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 203-215

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  • Cote : 2004TOU30062

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