Conception et synthèse de détergents aromatiques pour la séparation sélective des nanotubes de carbone chaise et zig-zag

par Carla Greco

Thèse de doctorat en Chimie organique

Sous la direction de Charles Mioskowski.

Soutenue en 2004

à l'Université Louis Pasteur (Strasbourg) .


  • Résumé

    Les propriétés électroniques des nanotubes de carbone varient – métal ou semi-conducteur – suivant leur diamètre et leur chiralité. Il a ainsi été montré que les nanotubes " chaise " sont métalliques alors que les nanotubes " zig-zag " ou " chiraux " sont soit métalliques soit semi-conducteurs. La relation entre chiralité et propriété électronique nous a conduit à la conception de détergents aromatiques capables de réaliser une reconnaissance supramoléculaire et la mise en suspension spécifique d'un type de nanotube par rapport à l'autre en solution aqueuse, et pouvoir ainsi enrichir un mélange de nanotubes de différentes hélicités. Nous avons développé deux types de détergents aromatiques, des dérivés du pentacène et de dérivés ryléniques, dans le but d'effectuer l'extraction spécifique de nanotubes " chaise " et " zig-zag " respectivement. Une procédure de séparation de nanotubes chaise et zig-zag a été mise au point. Elle prévoit le traitement de nanotubes mono-feuillet avec une solution aqueuse d'un détergent aromatique conçu pour reconnaître un seul type des tubes. Après sonication et centrifugation, un surnageant, riche en tubes reconnus par le détergent, est séparé du culot, appauvrit de ces tubes, en récupérant ainsi, deux échantillons contenant nanotubes de divers chiralité. Nous avons montré par deux différents techniques, la spectroscopie Raman et la microcalorimétrie, que par fonctionnalisation non-covalente des nanotubes avec l'un ou l'autre de nos détergents aromatiques, un réel enrichissement d'un type de tube par rapport à l'autre est observable. De plus, l'utilisation de ces détergents aromatiques a permis d'obtenir des suspensions très stables de nanotubes dans l'eau et une efficace dispersion de fagots. Des images de microscopie à transmission électronique des échantillons de nanotubes issus de la fonctionnalisation avec nos détergents aromatiques, montrent la présence des tubes isolés et de fagot très fins, 2-4 tubes.

  • Titre traduit

    Design and synthesis of aromatic detergents for selective separation of armchair or zig-zag carbon nanotubes


  • Résumé

    The electronic properties of carbon nanotubes vary between metallic and semi-conducting depending on their diameter and chirality. It's well known that armchair nanotubes are metallic whereas zig-zag or chiral nanotubes are either metallic or semi-conducting. The relationship between chirality and electronic properties encouraged us to design aromatic detergents to achieve a supra-molecular recognition. We have designed two types of aromatic detergents, the pentacen derivates and the rylenic derivates, in order to realize a specific recognition of “armchair” and “zig-zag” nanotubes respectively. A separation procedure of armchair from zig-zag nanotubes was developed. Our method consists of a treatment of single-walled nanotubes with an aqueous solution of the aromatic detergent designed to recognize only one type of tubes. After sonication and centrifugation the supernatant, which was enriched with nanotubes specifically recognized by the detergent, was separated from the precipitate, which consequently contained less of this kind of tubes. We have show by Raman spectroscopy and microcalorimetry, that the non-covalent functionalization of carbon nanotubes with aromatic detergents by -stacking, allows to a real enrichment of one type of nanotubes. Furthermore, the utilization of these aromatic detergents allows us to obtain very stable suspensions of the nanotubes in water. The Transmission Electron Microscopy (TEM) images of the nanotube samples after treatment with our aromatic detergents show the presence of isolated tubes and of very thin bundles (2-4 tubes).

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Informations

  • Détails : 1 vol. (310 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p.303-309

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  • Bibliothèque : Université de Strasbourg. Service commun de la documentation. Bibliothèque Blaise Pascal.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : Th.Strbg.Sc.2004;4599
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