Synthèse et caractérisation d'électrocatalyseurs de réduction du dioxygène tolérants au méthanol

par Roger Konan Koffi

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de Jean-Michel Léger et de Christophe Coutanceau.


  • Résumé

    De nouveaux matériaux à base de platine type PtM/C (M métal de transition : Cr, Fe, Co, Ni) ont été synthétisés par voie de réduction chimique (méthode colloïdale) dans du solvant organique tétrahydrofuranne (THF) à partir des sels métalliques en vue d'une application comme cathode dans une pile à combustion directe de méthanol(DMFC). Deux stratégies ont été suivies au cours de cette synthèse : le mélange des solutions colloïdales et la coréduction. Ainsi des catalyseurs bimétalliques de rapports atomiques variables Pt(1-x)Mx/XC72 supportés sur du carbone Vulcan ont été préparés. La taille des particules obtenues est de l'ordre de 4 nm. Les activités électrocatalytiques des systèmes bimétalliques dans un électrolyte acide saturé en oxygène moléculaire en absence et/ou en présence de méthanol sont plus importantes comparativement à celles obtenues sur catalyseurs monométalliques. Les catalyseurs Pt0. 8Cr0. 2/XC72 et Pt0. 7Cr0. 3/XC72 présentent les meilleures activités catalytiques et une bonne tolérance au méthanol. L'amélioration de l'activité électrocatalytique due à la présence du chrome peut s'expliquer par des effets électroniques. Des tests en pile complète (DMFC) ont conduit à des puissances de l'ordre de 60 -70 mW. Cm-2.

  • Titre traduit

    Synthesis and characterization of electrocatalysts for oxygen reduction reaction and tolerant to methanol


  • Résumé

    In the context of developpement of new Pt based materious namly for cathode of Direct Methanol Fuel Cell (DMFC), PtM/C catalysts ( M: transitional metal : Cr, Fe, Co, Ni,) have been synthesed in an organic solvent from metallic salts by following chemical reduction way so called colloidal method. Tow strategies have been used during this synthesis: the addition of colloidal solutions and the coreduction. Then bimetallic catalysts with various atomic ratio Pt(1-x)Crx/XC72 supported on carbon Vulcan were prepared. The size of nanoparticles obtained is around 4-5 nm. The electrocatlytic activities of bimetallic systems toward oxygen reduction reaction in methanol-free or methanol-containing acid electrolyte are higher than to those obtained on monometallic catalysts. Pt0. 8Cr0. 2/XC72, Pt0. 7Cr0. 3/XC72 catalysts showed the best catalytic activities and good tolerance of methanol. The enhancement of activities due to the presence of chromium can be explained by electronic effects. Power densities obtained on samples PtCr/XC72 are around 60-70 mW/cm-2.

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Informations

  • Détails : 161 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 125 réf.

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 04/POIT/2308-B
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