Catalyseurs alternatifs pour cathodes de micropiles à combustion directe de méthanol

par Stève Baranton

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de Jean-Michel Léger et de Christophe Coutanceau.


  • Résumé

    Les micro-DMFCs pour lesquelles la membrane est de faible épaisseur sont très sensibles au phénomène de crossover. Ce travail est orienté vers une solution qui consiste à utiliser un catalyseur pour la réduction de l'oxygène totalement insensible à la présence de méthanol : la phtalocyanine de fer. L'étude électrochimique de ce catalyseur a permis de mesurer son activité catalytique, de démontrer sa totale insensibilité à la présence de méthanol et sa sélectivité vis-à-vis des produits de la réduction de l'oxygène. Cependant, l'activité catalytique de la phtalocyanine de fer se dégrade lors de la re��duction de l'oxygène en milieu acide. Une étude par spectroscopie infrarouge in situ a permis de démontrer que le mécanisme de dégradation du catalyseur est une substitution de l'ion central par deux protons. La connaissance précise de ce mécanisme a rendu possible l'intégration de la phtalocyanine de fer dans une DMFC et un comportement catalytique stable a alors pu être observé.

  • Titre traduit

    Alternative catalysts designed for direct methanol fuel cell cathodes


  • Résumé

    The crossover is a major problem for the development of micro-DMFCs for which the membrane is thinner than for traditional systems. The solution studied in this work consists in using a catalyst for the oxygen reduction reaction tolerant to methanol: the iron phthalocyanine. The electrochemical study of this catalyst enabled to measure its catalytic activity, to demonstrate its total insensitivity to methanol and its selectivity with respect to the products of the oxygen reduction. However, the catalytic activity of the iron phthalocyanine decreases during the oxygen reduction in acid medium. It was possible to show by an in situ infrared spectroscopy study that the degradation mechanism is a substitution of the central ion by two protons. The precise knowledge of this mechanism enabled the integration of the iron phthalocyanine in a DMFC and a stable catalytic behavior could be observed.

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Informations

  • Détails : 170 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 150 réf.

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 04/POIT/2302-B
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