Étude de skutterudites de terres-rares (R) et de métaux d (M) du type RM4Sb12 : de nouveaux matériaux thermoélectriques pour la génération d'électricité

par David Bérardan

Thèse de doctorat en Chimie des matériaux

Sous la direction de Claude Godart.


  • Résumé

    Cette étude présente les propriétés de nouveaux composés de la famille des skutterudites,de formule générale (R et R' Ce, Yb, Ba, La). La valence de Yb est non entière et elle décroît lorsque la fraction de Yb augmente tandis que Ce est toujours trivalent. Le moment parama a été décomposé suivant les sous-systèmes R, R' et Fe La contribution de ce dernier ne dépend pas la nature et de la valence de R et R', mais elle décroît si Fe est substitué par Ni. Une transition ma est présente pour R = Yb et Ba à 6,5 K sans doute vers un état verre de spin. Les propriétés de transport électrique et thermique ont été mesurées de 5K à 800K ce qui a permis de discuter des potentialités de ces matériaux pour la génération d'électricité par effet thermoélectrique. Le facteur de puissance et le facteur de mérite sont plus élevés dans les composés de type Ce que dans ceux de type R présentés dans la littérature.

  • Titre traduit

    Rare-earth (R) and transition metals (d) based skutterudites RM4Sb12 : new materials for thermoelectric power generation


  • Résumé

    We have studied the properties of ii tterudi compounds, with general formula RypR'pFe (R and R' = Ce, Yb, Ba, La). X-ray absorption spectroscopy shows that Ce is aiways in a trivalent state and that Yb valence decreases as Yb fraction increases. The parama effective moment has been separated into contributions arisin from R, R' and Fe The latest does not depend on the nature of R and R' and oftheir valence states. However, it decreases when Fe is substituted by Ni. A ma. Gnetic transition as been observed for R Yb and Ba at 6,5 K, which seems to be of spin-glass nature. The electrical and thermal properties have been measured between 5K and 800K, and the potentialities of these compounds for thermoelectric power generation have been discussed. The power factor and the figure of ment ZT have been improved significantly in double filled CeY/2Yb skutterudites as compared to the R series

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Informations

  • Détails : 194 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 177-183

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