Synthèse et caractérisation de pérovskites doubles magnétorésistives dérivées de Sr2FeMoO6

par Ciprian Bogdan Jurca

Thèse de doctorat en Chimie. Science des matériaux

Sous la direction de Patrick Berthet et de Eugen Segal.


  • Résumé

    Cette thèse concerne la synthèse et l'étude des propriétés physico-chimiques des pérovskites doubles Sr2FeMoO6, Sr2FexMo2-xO6 (x = 0,9-1,33) et Sr2FeCrxMo1-xO6 (x = 0,1-0,25). Pour Sr2FeMoO6 les conditions de synthèse à l'état solide influencent la microstructure des échantillons et l'ordre Fe/Mo. Des frittages successifs avec des broyages intermédiaires entraînent ainsi une augmentation de l'aimantation à saturation (3,8 µB) qui s'approche de la valeur idéale (4 µB) et améliorent la magnétorésistance en champ faible (LFMR) de 1,58±0,14 % à 2,74±0,01 % (T = 300 K, H = 1 kOe) en raison des modifications microstructurales. Les valeurs des moments magnétiques effectifs montrent la présence de valences mixtes: FeII/MoVI et FeIII/MoV. Les compositions Sr2FexMo2-xO6 (quadratiques ou cubiques pour x > 1,2) acceptent un plus grand excès de fer que de molybdène. L'ordre Fe/Mo diminue quand x s'écarte de 1 et tend vers une valeur d'équilibre après un grand nombre de traitements de frittage pour un x donné. La Tc augmente avec x (couplages Fe-Fe plus forts que les couplages Fe-Mo), tandis que l'aimantation à saturation est maximum pour x = 1. La résistivité augmente avec x (les électrons délocalisés proviennent du molybdène), elle dépend davantage de la composition chimique que de la microstructure. La magnétorésistance est maximum pour x = 1; pour x = 1,33 le matériau cesse d'être un demi-métal. Pour la série Sr2FeCrxMo1-xO6 l'augmentation du contenu en chrome détermine la diminution de l'ordre des cations sur les sites octaédriques et par conséquent une baisse de Tc, d'aimantation et de magnétorésistance.

  • Titre traduit

    Synthesis and characterization of magnetoresistive double perovskites derived from Sr2FeMoO6


  • Résumé

    This work is devoted to the synthesis and physico-chemical characterization of Sr2FeMoO6, Sr2FexM02-xO6 (x = 0. 9-1. 33) and Sr2FeCrxMo1-xO6 (x = 0. 1-0. 25) double perovskites. For Sr2FeMoO6 the solid state synthesis conditions influence the microstructure of the samples and the Fe/Mo order. Successive sintering treatments with intermediate grindings improve the saturation magnetization (3. 8 µB) which became close to the ideal value (4 µB) and the low field magnetoresistance (LFMR) from 1. 58±0. 14 % to 2. 74±0. 01 % (T = 300 K, H = 1 kOe) as a consequence of microstructural changes. The effective magnetic moment values depict the presence of mixed valency states: FeII/MoVI and FeIII/MoV. The Sr2FexMO2-xO6 solid solutions (tetragonal symmetry or cubic for x > 1. 2) are stable for a larger excess of iron than of molybdenum. The Fe/Mo order diminishes when the difference between x and 1 becomes larger and is stabilizing to an equilibrium value alter a high number of sintering treatments for a given x. The Tc arises with x (Fe-Fe couplings stronger than Fe-Mo), but the saturation magnetization is maximum for x = 1. The resistivity enhances with x (delocalized electrons come from molybdenum) presenting thus a stronger dependence of the chemical composition than the microstructure. The magnetoresistance is maximum for x = 1 ; for x = 1. 33 the composition ceases to be a half-metal. For Sr2FeCrxM01-xO6 solid solutions, the increase of chromium content determines the diminution of octahedral sites cationic order and thus a decrease of Tc, magnetization and magnetoresistance.

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Informations

  • Détails : 146 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 135-142

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2004)275
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