Spectroscopie infrarouge à haute résolution de molécules d'intérêt atmosphérique : CH3Br, BrNO2 et HOBr

par Fridolin Kwabia Tchana

Thèse de doctorat en Physique. Lasers et matière

Sous la direction de Isabelle Kleiner et de Oumarou Bouba.

Soutenue en 2004

à Paris 11 en cotutelle avec l'Université de Douala , en partenariat avec Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne) (autre partenaire) .


  • Résumé

    Les observations atmosphériques des espèces bromées montrent que le brome est directement impliqué dans la destruction catalytique de l'ozone. Le bromure de méthyle (CH3Br) a été identifié comme l'espèce contribuant majoritairement au budget global du brome atmosphérique. Le bromure de nitryle (BrNO2) et l'acide hypobromeux (HOBr) sont des molécules dites <<réservoirs>> qui connectent le cycle de l'ozone à ceux des oxydes halogénés et des oxydes d'azote. Malgré leur importance atmosphérique, peu de données spectroscopiques existent pour ces composés bromés, plus particulièrement dans le cas de BrNO2 qui est une molécule difficile à synthétiser. De plus, les molécules CH3Br, BrNO2 et HOBr sont assez lourdes et présentent des spectres denses et assez compliqués par de nombreuses perturbations, locales ou globales (cas de CH3Br), qui affectent les niveaux de vibration. Il serait donc intéressant de pouvoir suivre in situ l'évolution de leur concentration dans l'atmosphère. Ceci est possible par spectroscopie infrarouge mais à condition de connaître avec précision les positions de raies, leur intensité ainsi que leur coefficient d'élargissement par l'air. Ces informations n'étant pas disponibles pour ces molécules, nous avons décidé dans le cadre de cette thèse de combler ces lacunes. Par ailleurs, cette analyse nous permet également de déterminer les propriétés physico-chimiques de ces molécules (structure, paramètres interactions de vibration-rotation) dont la connaissance est indispensable pour comprendre leur dynamique et réactivité. Dans le présent travail, les deux aspects, d'intérêt atmosphérique et applications à la physique moléculaire sont pris en compte.

  • Titre traduit

    High-resolution infrared spectroscopy of molecules of atmospheric interest : CH3Br, BrNO2 and HOBr


  • Résumé

    Observations of atmospheric bromide species show that bromine is directly involved in the catalytic destruction of ozone. Methyl bromide (CH3Br) has been identified as the major contributor to atmospheric bromine. Nitryl bromide (BrNO2) and hypobromous acid (HOBr) are molecules known as <<reservoirs>> which connect the cycle of ozone to those of halogenous oxides and nitrogen oxides. Despite their environmental importance, little spectroscopic data exist for these brominated compounds, more particularly in the case of BrNO2 which is a molecule difficult to synthesize. Moreover, the molecules CH3Br, BrNO2 and HOBr are rather heavy and present spectra which are rather dense and complicated by many perturbations, local or global (case of CH3Br), which affect vibration-rotation levels. It would be thus interesting to be able to follow in situ the evolution of their concentration in the atmosphere. This is possible by infrared spectroscopy but with the condition to know precisily the positions of lines, their intensity and their air broadening coefficient. This information not being available for these molecules, we decided to fill these gaps with this Thesis. In addition, this analysis also enables us to determine physico-chemical properties of these molecules (equilibrium structure, interactions parameters of vibration-rotation. . . ) whose knowledge is essential to understand their dynamics and reactivity. In this work, the two aspects, atmospheric interest and applications to molecular physics are taken into account.

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Informations

  • Détails : 180 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p.171-180

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  • Cote : 0g ORSAY(2004)202

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  • Cote : 2004PA112202
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  • PEB soumis à condition
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