Fragmentation d'agrégats de carbone neutres formés par collision atomique à haute vitesse

par Guillaume Martinet

Thèse de doctorat en Physique. Physique atomique et instrumentale

Sous la direction de Daniel Gardès.


  • Résumé

    Ce travail est consacré à l'étude de la fragmentation de petits agrégats de carbone neutres formés par collision atomique à haute vitesse sur un gaz atomique. Dans ces expériences, la fragmentation est la voie prédominante de désexcitation des agrégats neutres formés par capture électronique sur des espèces ioniques. Pour mesurer les partitions de fragmentation, un nouveau système de détection basé sur l'analyse de la forme des signaux de courant issus de détecteurs silicium a été développé. Pour la première fois nous avons mesuré sans ambigui͏̈té tout les rapports de branchement d'agrégats neutres contenant jusqu'à dix atomes. Les mesures ont été comparées à un modèle statistique dans l'ensemble microcanonique (Microcanonical Metropolis Monte Carlo). Dans ce modèle, différentes propriétés sur la structure des agrégats sont requises. Celles-ci ont été calculées à l'aide de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT-B3LYP) pour obtenir la géométrie puis avec le formalisme Coupled Clusters (CCSD(T)) pour les énergies de dissociation ainsi que d'autres quantités nécessaires aux calculs de fragmentation. Les rapports de branchement expérimentaux ont été comparés aux résultats du modèle ce qui nous a permis de trouver une distribution d'énergie déposée dans l'agrégat pendant la collision. Finalement, un effet propre aux agrégats de carbone a été mis en évidence, se traduisant par un grand nombre d'états excités de capture. Ce comportement est différent du cas de l'atome de carbone pour lequel la capture électronique s'effectue majoritairement dans l'état fondamental.


  • Résumé

    The aim of this work is to understand the fragmentation of small neutral carbon clusters formed by high velocity atomic collision on atomic gas. In this experiment, the main way of deexcitation of neutral clusters formed by electron capture with ionic species is the fragmentation. To measure the channels of fragmentation, a new detection tool based on shape analysis of current pulse delivered by semiconductor detectors has been developped. For the first time, all branching ratios of neutral carbon clusters are measured in an unambiguous way for clusters size up to 10 atoms. The measurements have been compared to a statistical model in microcanonical ensemble (Microcanonical Metropolis Monte Carlo). In this model, various structural properties of carbon clusters are required. These datas have been calculated with Density Functional Theory (DFT-B3LYP) to find the geometries of the clusters and then with Coupled Clusters (CCSD(T)) formalism to obtain dissociation energies and other quantities needed to compute fragmentation calculations. The experimental branching ratios have been compared to the fragmentation model which has allowed to find an energy distribution deposited in the collision. Finaly, specific cluster effect has been found namely a large population of excited states. This behaviour is completely different of the atomic carbon case wich the electron capture in the ground states predominates.

Consulter en bibliothèque

La version de soutenance existe sous forme papier

Informations

  • Détails : 170 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p.157-163

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université de Strasbourg. Service commun de la documentation. Bibliothèque Centrale de Recherche.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2004/MAR
  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2004)116
Voir dans le Sudoc, catalogue collectif des bibliothèques de l'enseignement supérieur et de la recherche.