Capteurs chimiques à transduction optique de polluants atmosphériques à base de matériaux nanoporeux : applications au benzène et au toluène

par Thanh-Toan Truong

Thèse de doctorat en Chimie. Chimie - Physique

Sous la direction de Thu-Hoa Tran-Thi.

Soutenue en 2004

à Paris 11 .


  • Résumé

    Pour répondre à la demande croissante en capteurs de faible coût de benzène, dont la teneur dans l'atmosphère est légiférée, nous avons voulu élaborer des capteurs chimiques d'hydrocarbures aromatiques monocycliques (HAMs). Dans cet objectif, nous avons mené deux stratégies de recherche en choisissant comme couche sensible des matrices nanoporeuses et des méthodes optiques de détection. Dans une première stratégie, pour piéger les HAMs, nous avons synthétisé des xérogels organique-inorganiques dont la taille des pores a été ajustée aux dimensions des polluants. Ces derniers sont piégés irréversiblement et leur concentration peut être déduite à partir de la mesure de leur absorbance dans l'UV. L'efficacité d'un tel capteur est optimale pour des concentrations de polluants inférieures à 100 ppb en raison de leur lente diffusion dans le réseau de pores. Du fait de cette lenteur, ce capteur sera dédié aux mesures de valeurs moyennées des polluants. Dans une seconde stratégie visant à l'obtention d'une réponse rapide et une sensibilité accrue du capteur, nous avons élaboré des films minces de matériaux mésoporeux dopés avec une molécule-sonde fluorescente, le difluorure de dibenzoylméthanatobore (DBMBF2). Le DBMBF2 formant un complexe non fluorescent avec le benzène, la métrologie du polluant est basée sur une mesure de perte de l'intensité de fluorescence du DBMBF2. Cette méthode est compromise à cause de l'oxygène qui contribue aussi à éteindre la fluorescence du DBMBF2. En revanche, le complexe DBMBF2-benzène présente un spectre d'absorption caractéristique qui pourrait être exploité pour une métrologie du benzène basée sur des mesures d'absorbance.


  • Résumé

    Low cost sensors of volatile organic compounds are needed for the detection of atmospheric pollutants. In the present work, our efforts are focused on monocyclic aromatic hydrocarbons (MAHs) and particularly on benzene, whose atmospheric concentration has been legislated because of its high toxicity. We chose to elaborate chemical sensors using nanoporous materials as sensitive layers for the trapping of MAHs, and optical techniques for their detection. Two strategies have been developed. The first one is based on the use of hybrid organic-inorganic xerogels, whose pore sizes have been tailored to irreversibly trap benzene and toluene. The concentrations of these compounds can therefore be deduced from their absorbance in the UV domain. The efficiency of the sensor is optimum for pollutant concentrations lower than 100 ppbs because of the slow pollutant diffusion within the narrow pores. Because of the slow response, the sensor can only be applied for the measurements of averaged values of the pollutant concentration. The second strategy has aimed at improving both sensitivity and response time of the sensor. In this case, mesoporous thin films of inorganic polymers were doped with a fluorescent probe, dibenzoylmethanatobore difluoride (DBMBF2). DBMBF2 was shown to form a ground state complex with benzene which does not fluoresce. The metrology of benzene is then based on the loss of the fluorescence intensity. This method however suffers from the interference of oxygen which contributes to the quenching of the DBMBF2 fluorescence. Nevertheless, the DBMBF2-benzene ground state complex

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Informations

  • Détails : 276 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitres

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(2004)72
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