Influence de la radiolyse alpha sur la dissolution de UO2 en milieu réducteur

par Thierry Mennecart

Thèse de doctorat en Radiochimie

Soutenue en 2004

à Nantes .


  • Résumé

    Dans le cadre des recherches sur le stockage du combustible nucléaire usé en site géologique profond, nous avons évalué la vitesse de dissolution, R, de UO2 sous forme colloïdale en conditions réductrices et soumis à un rayonnement a. Nous avons constaté que : - En absence d'irradiation, la solubilité des colloïdes de UO2 est conforme aux données de la littérature pour des matériaux plus volumineux, ~ 10-9 M dans NaCl 1M, pH 6. - Sous un flux de particules a provenant d'un cyclotron, R et [H2O2] diminuent avec la quantité de solide irradié et augmentent avec le débit de dose. La simulation d'irradiation par ajout d'H2O2 laisse supposer que cette espèce radiolytique est suffisante pour représenter les mécanismes de dissolution lors de l'irradiation par un faisceau a. - En cas de dopage d'UO2 avec l'émetteur a (225Ac) les valeurs de R sont cohérentes avec la littérature pour des solides de même activité spécifique, bien que le débit de dose soit 105 fois plus faible.


  • Résumé

    As part of research program for the performance of spent nuclear fuel in geological disposal, we have determined the dissolution rate, R, of UO2 colloids under reducing conditions and a-radiation. We have observed that : - Without irradiation, the solubility of UO2 colloids was in good agreement with literature data on bulk material, ~10-9 M in NaCl 1M, pH 6. - Under the a particles beam of a cyclotron, R and [H2O2] decreases with the quantity of irradiated solid and increases with the dose rate. The simulation of the radiolysis experiments by the addition of H2O2 allowed to conclude that this radiolytic specie was sufficient to represent the dissolution mechanism. - In case of doping of UO2 with the emitter 225Ac the R-values were in good agreement with literature for solids with the same specific activity despite a dose rate 105 times lower.

Consulter en bibliothèque

La version de soutenance existe sous forme papier

Informations

  • Détails : 236 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 195-206

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université de Nantes. Service commun de la documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2004 NANT 2014
Voir dans le Sudoc, catalogue collectif des bibliothèques de l'enseignement supérieur et de la recherche.