Effet de la diffusion d'eau et de la radiolyse alpha et gamma sur la corrosion des verres type SON 68 en solutions aqueuses riches en silicium

par Karine Ferrand

Thèse de doctorat en Radiochimie

Sous la direction de Bernd Grambow.

Soutenue en 2004

à Nantes .


  • Résumé

    Le but de ce travail est de déterminer le rôle de la diffusion de l'eau dans l'altération du verre nucléaire SON 68. Des expériences en mode dynamique à 50ʿ et 90ʿC ont été conduites avec des solutions enrichies en Si, B et Na de pH 4,8 ; 7,2 ou 9,8. Le relâchement du Li et du Cs est contrôlé par un processus de diffusion avec une vitesse entre 10-2 et 10-3 g. M-2. J-1. La vitesse de dissolution de la matrice vitreuse est proche de 10-4 g. M-2. J-1. L'analyse par spectroscopie infrarouge a permis la quantification de H2O et SiOH dans le verre. Le rapport d'échange H/Na obtenu est proche de 3. Des coefficients de diffusion de l'eau entre 10-19 et 10-24 m2. S-1 et des énergies d'activation sont déterminés par la modélisation des expériences. Les résultats sont cohérents avec un contrôle de l'altération du verre par la diffusion de l'eau. Une étude sur la cinétique d'altération du verre après irradiation alpha ou gamma est également réalisée.


  • Résumé

    The aim of this work is to determine the role of water diffusion in the corrosion of SON 68 nuclear waste glass. Experiments in a dynamic system were conducted at 50ʿ and 90ʿC in solutions enriched in Si, B and Na. Initial pH are fixed to 4. 8, 7. 2 and 9. 8. The release of Li and Cs is controlled by a diffusion process with a dissolution rate between 10-2 and 10-3 g. M-2. D-1. The glass matrix dissolution rate is in the order of 10-4 g. M-2. D-1. FTIR analysis allowed the quantification of H2O and SiOH in the glass. The ratio of the exchange H/Na is about 3. Water diffusion coefficients between 10-19 and 10-24 m2. S-1 and activation energies are determined with the modeling of the experiments. Results are in agreement with a glass alteration control by water diffusion. A study of the glass alteration kinetic under alpha or gamma irradiation is also conducted.

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Informations

  • Détails : 258 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 187-201

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  • Bibliothèque : Université de Nantes. Service commun de la documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2004 NANT 2005
  • Bibliothèque : Ecole nationale supérieure des techniques industrielles et des mines. Centre de documentation.
  • Disponible pour le PEB
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