Développement de nouveaux matériaux thermoélectriques avancés de structure skutterudite

par Matthieu Puyet

Thèse de doctorat en Science et ingénierie des matériaux

Sous la direction de Bertrand Lenoir.

Soutenue en 2004

à Vandoeuvre-les-Nancy, INPL .


  • Résumé

    Les matériaux de structure skutterudite présentent un intérêt majeur pour la génération d'électricité par effet thermoélectrique à haute température. De nouveaux composés skutterudites CaxCo4Sb12 et CaxCo4-yNiySb12 ont été élaborés par métallurgie de poudres. Ils sont homogènes en composition ct présente la phase skutterudite à plus de 99%. La limite de solubilité du Ca est égale à 0,2. Les atomes de Ca, localisés au centre de cavités, présentent des paramètres de déplacement atomique élevés. L'analyse des mesures, menées entre 4 et 800 K, des propriétés électriques (résistivité électrique. Pouvoir thermoélectrique, effet Hall) et thermiques (conductivité thermique) a permis d'expliquer le rôle positif de la présence de Ca et de Ni dans ces composés. Des calculs électroniques et des mesures magnétiques complètent ces travaux. Nous avons identifié le composé Ca0,18Co3,97Ni0,03Sb12 comme étant l'un des meilleurs matériaux thermoélectriques de type n pour des applications proches de 800 K.

  • Titre traduit

    Development of new skutterudite materials for thermoelectric applications


  • Résumé

    Skutterudite compounds has appeared as the most promising materials for thermoelectric applications at moderated temperatures. New compounds CaxCo4Sb12 and CaxCo4-yNiySb12 have been synthesized by metallurgical route and lead to homogenous compounds with a majority of the skutterudite phase up to 99 %. The limit solubility of calcium is equal to 0. 2. The calcium ato, localised in the 12 coordinated voids has bigger ADP values compared to the values of other atoms. We have investigated the electrical properties (electrical resistivity. Seebeck coefficient, Hall effect) and the thermal properties (thermal conductivity) in the temperature range of 4 to 800 K. We have shown the positive influence of the insertion of calcium and nickel in our compounds. We have completed this study with band structure calculations and magnetic measurement. We were allowed to identify the compounds Ca0,18Co3,97Ni0,03Sb12 has one of the best n-type skutterudite material at 800 K measured so far.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (186 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chap.

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  • Bibliothèque : Université de Lorraine. Direction de la documentation et de l'édition. BU Ingénieurs.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 2004 PUYET M.
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