Combustion catalytique du noir de carbone en présence de Cu-Ce-Al-O : effet de l'ozone

par Maria Bokova

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Antoine Aboukaïs et de Alexey N. Pryakhin.


  • Résumé

    Dans ce travail, nous avons étudié l'effet de l'ozone sur la réaction de la combustion catalytique du noir de carbone en présence d'oxydes de Cu-Ce-Al. De plus, une étude des propriétés physico-chimiques du noir de carbone et des catalyseurs traités ou non sous ozone a été mené. Une méthode de détermination des paramètres cinétiques à partir des expériences non isothermes a été proposée. Son application a permis de calculer les valeurs d'énergie d'activation et les facteurs pré-exponentiels pour la réaction de combustion du noir de carbone en présence des oxydes Ce-Al. L'ozonolyse des solides Ce-Al conduit à la formation d'espèces O2[moins] adsorbées sur la cérine. L'étude RPE a montré que ces espèces sont instables avec l'augmentation de la température et ne jouent aucun rôle dans la catalyse de la combustion du noir de carbone. Néanmoins, l'ozonolyse préliminaire du noir de carbone seul améliore sa combustion. La caractérisation physico-chimique a montré que l'ozonolyse favorise la formation de radicaux libres à la surface du noir de carbone, ce qui se traduit par une diminution de la température de combustion (après traitement sous ozone) due à la présence de ces radicaux libres et à la formation de plusieurs complexes oxygénés à la surface du noir de carbone. Cet effet est observé pour tous les systèmes, mais la diminution de la température de la combustion catalytique est plus importante pour les catalyseurs ayant une forte teneur en cuivre dispersé sur l'alumine. On peut alors conclure que les complexes oxygénés participent au mécanisme de combustion du noir de carbone, catalysé par le cuivre.

  • Titre traduit

    Soot combustion in the presence of Cu-Ce-Al-O catalysts : the role of ozone as promoting reactant


  • Pas de résumé disponible.


  • Résumé

    In this study, the influence of ozonation on the catalytic combustion of carbon black in the presence of Cu-Ce-Al oxides has been investigated. The physico-chemical properties of Cu-Ce-Al-oxides and carbon black before and after ozonation were studied. A convenient method for the calculation of the kinetic parameters from non-isothermal experiences was proposed. The values for activation energies and for the pre-exponential factor of carbon black catalytic combustion in the presence of Ce-Al oxides were calculated using this method. EPR analysis revealed the appearance of O2[moins] species bounded to Ce4+ ions for CeO2 and Ce-Al-O catalysts after ozone treatment. These species are not stable after the temperature increase and don't influence the catalytic reactivity of solids in the reaction of carbon black combustion. Ozone pre-treatment of carbon black favors its combustion. Physico-chemico characterization shows that ozonation influences the nature of carbon black increasing the concentration and the stability of free radicals interacting with carbon particulate and favors the formation of oxygenated species on the surface of CB which, according to our DTA data, decrease the temperature of its combustion. This phenomenon is observed for all samples but the most important decrease of temperature is evidenced for copper based catalysts with alumina support. Thus, the oxygenated species take part in the mechanism of black carbon combustion catalysed by the copper.

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Informations

  • Détails : 120 f.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. f. 114-117

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  • Bibliothèque : Université du Littoral-Côte d'Opale (Dunkerque, Nord). Bibliothèque. Section Lettres, sciences humaines et sociales.
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