Modélisation du comportement physico-chimique des argiles de barrières ouvragées au contact de solutions naturelles

par Diane Sali

Thèse de doctorat en Géochimie

Sous la direction de Bertrand Fritz et de Michel Cathelineau.

Soutenue en 2003

à l'Université Louis Pasteur (Strasbourg) .


  • Résumé

    Les nombreux modèles géochimiques qui ont été développés pour étudier les interactions fluide-roche n'incluent généralement pas une bonne prise en compte des propriétés physiques des roches, sous-estimant les surfaces de réaction des minéraux. Ce sont pourtant des paramètres essentiels puisqu'ils interviennent dans les équations cinétiques des interactions eau-roche. Il est nécessaire de mieux les appréhender pour tendre vers des modèles cinétiques plus proches des comportements à long terme des systèmes naturels. Ce travail a permis de développer KINDEV, un nouveau modèle qui affine le modèle cinétique KINDIS en intégrant un module de prise en compte de la morphologie des minéraux. KINDEV permet d'étudier l'influence des surfaces réactives et de la morphologie des minéraux dans l'évolution d'un système et met en évidence l'importance de ces paramètres. KINDEV a été appliqué au cas des barrières ouvragées argileuses de stockage en profondeur, constituées de bentonite MX80, un matériau argileux gonflant compacté. Une telle roche est constituée de minéraux présentant des surfaces de réactions très variables avec des particules argileuses très fines et des phases accessoires grossières. Les cinétiques de réactions des minéraux les plus fins sont accélérées dans KINDEV, entraînant des modifications de la chimie du fluide et de l'ensemble des séquences de cristallisations secondaires. Les minéraux secondaires ayant des rapports surface/volume élevés se forment préférentiellement aux dans le système. Cela modifie les compétitions entre les phases secondaires capables de fixer les différents éléments chimiques présents dans le fluide. La barrière ouvragée est en contact avec un surconteneur en acier qui entoure le colis radioactif. L'impact du fer libéré dans le système par corrosion du surconteneur a fait l'objet d'une étude particulière. KINDEV a permis d'étudier différentes morphologies de sources de fer. Ainsi à l'interface entre la barrière ouvragée et le surconteneur nous avons montré deux scénarios possibles selon le degré de corrosion de fer. Lorsqu'il y a beaucoup de fer libéré dans le système, celui-ci évolue vers la formation de saponites et de vermiculites. Lorsque la source en fer est faible, la bentonite est moins affectée par les transformations minéralogiques et on voit se former essentiellement des chlorites.

  • Titre traduit

    Modelling the physicochemical behaviour of clays of engeneered barriers in the contact of natural solutions


  • Résumé

    The numerous geochemical models which were developed to study fluid-rock interactions do not generally include a good consideration of the physical rock properties, underestimating the reaction surfaces of minerals. They are nevertheless essential parameters because they intervene in the kinetic equations of the fluid-rock interactions. It is necessary to understand them better to go towards kinetic models closer to long-term behaviour of the natural systems. This work developed KINDEV, a new model which refines the kinetic model KINDIS by integrating a module which takes into account the mineral morphology. KINDEV permits to study the influence of the reactive surfaces and the morphology of minerals, and highlights the importance of these parameters. KINDEV was applied to study the evolution of engineered barriers for radioactive waste confinement, constituted by bentonite MX80, a compacted swelling clayey material. Such a rock is formed with by minerals presenting very variable reaction surfaces with very fine clayey particles and coarse accessory phases. The reaction kinetics of the finest minerals is accelerated in KINDEV, leading to modifications of the fluid chemistry and so to the whole sequences of secondary crystallizations. Secondary minerals having high surface/volume ratio are preferentially precipitated in the system. Competitions between the secondary phases able to retain the various chemical elements in the fluid are modified. The engineered barrier is in contact with a steel container which surrounds the radioactive waste. The impact of the iron released in the system by corrosion of the container was the object of a particular study where KINDEV allowed to study various morphologies of iron sources. So in the interface between the engineered barrier and the container we showed two possible scenarios according to the degree of iron corrosion. When there is a lot of iron released in the system, this one evolves towards saponite and vermiculite precipitation. When the iron source is weak, the bentonite is less affected by mineralogical alterations and one sees forming essentially chlorites.

Consulter en bibliothèque

La version de soutenance existe sous forme papier

Informations

  • Détails : 1 vol. (242 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p.201-208

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université de Strasbourg. Service commun de la documentation. Bibliothèque Blaise Pascal.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : Th.Strbg.Sc.2003;4361
Voir dans le Sudoc, catalogue collectif des bibliothèques de l'enseignement supérieur et de la recherche.