Etude de la formation de coke au cours de la transformation du méthylcyclohexane sur zéolithes

par Andry T. Rabeharitsara

Thèse de doctorat en Chimie organique, minérale, industrielle

Sous la direction de Patrick Magnoux.


  • Résumé

    L'objectif de ce travail a été d'étudier l'influence de divers paramètres : structure poreuse, taille des cristallites, rapport Si/Al des zéolithes, température de réaction et présence de molécules azotées dans la charge au cours de la transformation du méthylcyclohexane sur zéolithes. A 450ʿC, la zéolithe HMOR se désactive plus rapidement que les zéolithes HBEA et HFAU. Ceci est dû à sa structure monodimensionnelle et à la formation de coke polyaromatique qui provoque un blocage de pores. L'utilisation des zéolithes à grands cristallites conduit à une formation de coke polyaromatique importante. Il en est de même lorsque une zéolithe HBEA à haut rapport Si/Al est utilisée. Quel que soit le catalyseur (HBEA ou HFAU), l'ajout de 0,5 % de quinoléine dans la charge entraîne à 350ʿC une désactivation plus rapide du catalyseur, ceci est dû à une très forte adsorption de la quinoléine sur les sites acides de Brönsted. L'ajout d'une molécule azotée dans la charge conduit à la formation de coke polyaromatique inexistant en l'absence de molécule azotée.

  • Titre traduit

    Study of coke formation during the formation of methylcyclohexane on zeolites


  • Résumé

    The transformation of methylcyclohexane was investigated between 250 and 450ʿC over three zeolites : HFAU, HMOR and HBEA zeolites. Various parameters were studied: effect of the pore structure, the crystal size, Si/Al ratio, reaction temperature and presence of quinoleine. At 450ʿC, HMOR zeolite deactivate more rapidly than the other catalysts. This is due to a monodimensional structure of HMOR zeolite and to the formation of polyaromatic coke which is responsible to the pore blocage. Over HBEA (large crystal size and high Si/Al), polyaromatic coke was formed at 350ʿC, the contact time between reactant and acid sites being high. Whatever the catalysts (HBEA and HFAU), the presence of 0. 5 wt% of quinoleine in mixture with methycyclohexane leads to a rapid deactivation due to an adsorption of the basic molecule on the acid sites. The presence of quinoleine favours the formation of polyaromatic coke molecules, wich contain nitrogen atoms.

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Informations

  • Détails : [VIII]-192 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 209 réf.

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : 03/POIT/2276-A
  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 03/POIT/2276-B
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