Modèles moléculaires appliqués aux instabilités d'écoulement de polymères fondus.
par Alexandrine Lavernhe-Gerbier
Thèse de doctorat en Polymères
Sous la direction de Ahmed Allal.
Soutenue en 2003
à Pau .
mots clés-
Résumé
Le procédé d'extrusion des polymères est souvent limité en débit par l'apparition d'instabilités. En effet, aux petits débits, l'extrudat est lisse, puis lorsqu'on augmente le débit on trouve successivement le défaut de peau de requin, le défaut oscillant et enfin le défaut en volume. Cette thèse a pour but de comprendre l'origine moléculaire du défaut de peau de requin et du défaut oscillant pour, in fine, augmenter la cadence de production en modifiant la distribution des masses moléculaires ou la tacticité des polymères linéaires. Après une étude bibliographique qui fait un état du savoir sur les défauts peau requin et oscillant, nous avons étudié la rhéologie en viscoélasticité linéaire et non-linéaire de polymères linéaires de différentes espèces chimiques. Nous avons ensuite modélisé ces résultats en petites et grandes déformations avec le modèle de Doi͏̈-Edwards. La validation de ce modèle dans les écoulements simples, nous a permis de l'appliquer dans le cas de l'écoulement d'un polymère dans une filière plate afin de prédire le profil de vitesse et de montrer un lien entre le défaut de peau de requin et le profil de vitesse. Pour expliquer l'origine et le mécanisme de ce défaut, nous nous sommes intéressés à la théorie de Griffith et au modèle de la trompette de de Gennes. Ceci nous a permis de proposer une solution pour décaler le défaut de peau de requin. Pour expliquer le défaut oscillant, nous avons proposé un modèle de glissement basé sur des concepts développés par de Gennes et Brochard. Selon cette approche, le mécanisme de glissement serait dû à un phénomène thermodynamique d'intergiditation entre les molécules de la surface et celles du volume.
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Titre traduit
Molecular models applied to flow instabilities of melt polymers
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Résumé
The extrusion process of polymers is often limited in flow by instabilities. Indeed, at small flow rate, the extrudate is smooth, then when increase the flow rate, we find successively the sharkskin defect, the spurt and the gross melt fracture. The goal of this thesis, is to understand the molecular origin of the sharkskin and the spurt for, in fine, increasing the rate of production by modifying the molecular weight distribution or the tacticity of linear polymers. After a bibliographical study, which makes a state of the knowledge on the the sharkskin and the spurt, we have studied the linear and non-linear viscoelasticity properties of linear polymer of various chemical species. We have modelled the rheological results, in small and large deformations with the Doi͏̈-Edwards model. The validation of this model in the simple flows, enabled us to apply it in the case of the flow of a polymer in a flat die in order to predict the velocity profile and to show a link between the sharkskin defect and the velocity profile. To explain the origin and the mechanism of this defect, we were interested in the theory of Griffith and the model of the trumpet of de Gennes. This enabled us to find a solution to shift the sharkskin defect. To explain the spurt, we proposed a model of slip based on concepts developed by de Gennes and Brochard. According to our approach, the mechanism of slip would be due to a thermodynamic phenomenon between the molecules of surface "the pseudo brush" and those of volume.
