Traçage de la mobilité des radionucléides naturels en milieu sédimentaire profond à l'aide des déséquilibres radioactifs (234U/238U) : application aux formations mésozoïques de l'est du bassin de Paris

par Pierre Deschamps

Thèse de doctorat en Terre, océan, espace. Sciences de la terre

Sous la direction de Jean-Luc Michelot et de Claude Hillaire-Marcel.

Soutenue en 2003

à Paris 11, Orsay en cotutelle avec l'Université du Québec à Montréal .


  • Résumé

    Cette thèse s'inscrit dans le cadre des études de "faisabilité" du stockage des déchets nucléaires en formations géologiques profondes. Elle s'intègre au programme de recherche conduit par l'Agence Nationale pour la Gestion des Déchets Radioactifs (ANDRA) sur le site expérimental Meuse/Haute-Marne de type "argile", situé dans les formations sédimentaires mésozoïques faiblement perméables de l'Est du bassin parisien. L'étude a pour objet la caractérisation de la migration des radionucléides naturels au sein des argilites callovo-oxfordienne et de ses encaissants carbonatés (Oxfordien et Bathonien), afin d'estimer leurs propriétés de confinement à long terme. Elle repose sur l'analyse des déséquilibres radioactifs au sein des familles U-Th à l'aide de la spectrométrie de masse, multi-collections à source plasma (MC-ICP-MS). La haute précision et justesse analytique ont ainsi permis de démontrer un état d'équilibre radioactif 234U/238U dans les argilites cibles. Ce résultat indique l'immobilité de l'uranium dans la formation cible et atteste d'un milieu chimiquement inactif et clos, du moins au cours de la période actuelle, pour ce qui concerne l'uranium et, par extension, les actinides naturels. Ce résultat est fondamental au regard de la problématique d'enfouissement des déchets radioactifs car il fournit une confirmation in situ des capacités de confinement de la couche argileuse dans les conditions physico-chimiques actuelles. A contrario, des déséquilibres (234U/238U) ont été systématiquement observés au niveau de zones soumises à des processus de pression-dissolution (stylolites) dans les formations carbonatées encaissantes. Ces déséquilibres témoignent d'une relocalisation discrète de l'uranium au niveau des stylolites au cours des derniers deux millions d'années. Ce résultat est surprenant tant ces formations profondes peu perméables, ne semblaient pas pouvoir être sujettes à des transferts de matière significatifs à l'échelle de temps des déséquilibres U-Th.


  • Résumé

    This thesis forms part of the geological investigations undertaken by the French agency for nuclear waste management, ANDRA, around the Meuse/Haute-Marne Underground Research Laboratory (URL) located in the Eastern part of the Paris Basin in order to evaluate the feasibility of high-level radioactive waste repository in deep argilite formations. The aim of the study is to examine the radionuclide migration in the deep Callovo-Oxfordian target argilite layer and its surrounding low- permeability Bathonian and Oxfordian limestone formations in order to assess the long term confining capacities of the sedimentary series. This study is based on measurement of radioactive disequilibria within U-series by Multiple-Collector Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry (MC-ICP-MS). The high precision and accuracy achieved allowed to demonstrate the 234U/238U radioactive equilibrium in the Callovo-Oxfordian argilites. This result shows the uranium immobility in the target formation and provides a strong evidence for the current chemical stability and closure of the system for uranium and most probably for the other actinides. This is a fundamental result with respect to the problematic of disposal of high level radioactive waste in deep geological formation since it provides a in situ indication of the confining capacities of the clayey target formation in the current settings. Conversely, (234U/238U) disequilibria are systematically observed within zones, located in the surrounding carbonate formations, that are characterized by pressure dissolution structures (stylolites or dissolution seams). These disequilibria provide evidence for a discrete uranium relocation during the last two million years in the vicinity of stylolitic structures. This is a surprising result since it is generally supposed that these deep, low permeability, compact formations behave as closed system at the time scale of the U-series.

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Informations

  • Détails : XVIII-178 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p.[167]-178 et en fin de chapitres

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : M/Wg ORSA(2003)266

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Sciences de la Terre Recherche - cartothèque - CADIST.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 03 PA11 2266
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