Effets de l'irradiation dans une Perovskite : utilisation de cette matrice pour un conditionnement des actinides

par Catherine Sabathier

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Jacques Chaumont.

Soutenue en 2003

à Paris 11 .


  • Résumé

    La désintégration des actinides dans un matériau cristallin peut avoir comme conséquence de le dégrader fortement à cause du noyau de recul et de la particule alpha émis. Nous avons étudié le comportement d'une pérovskite, le titanate de strontium, par irradiation externe afin de simuler les noyaux de recul de la désintégration alpha. Nous avons utilisé la spectrométrie par rétrodiffusion Rutherford en condition de canalisation pour analyser la fraction désordonnée après chaque irradiation. Nous avons montré que le flux d'ions plomb ainsi que la température étaient des paramètres importants à considérer pour le mécanisme d'amorphisation de ce matériau. Cependant, cette étude ne suffit pas pour prédire le comportement de cette matrice dopé en actinides pour des périodes de temps allant jusqu'au million d'année. Une étude de cinétique et de nature des défauts induits par des ions plomb a été menée. Nous avons mis en évidence l'existence d'au moins deux types de défauts et nous les avons observé en microscopie électronique en transmission. De plus, grâce à la spectroscopie d'absorption des rayons X, nous avons identifié les phases composant le matériau amorphe. Connaissant les paramètres de création et de recuit des défauts, nous avons pu modéliser le désordre du SrTiO3 au cours du stockage. Les résultats montrent un endommagement de la matrice très faible, qui vraisemblablement ne détériorera pas les propriétés de confinement du matériau. En parallèle, des études préliminaires sur le phosphate diphosphate de thorium font apparaître une résistance à l'irradiation de cette matrice qui possède en plus, une vitesse à la corrosion aqueuse très faible. Nous avons utilisé le microscope électronique en transmission couplé à l'implanteur IRMA pour mesurer le taux d'endommagement de ce matériau.

  • Titre traduit

    Study of irradiation effects in perovskite


  • Résumé

    The immobilization of high-level radioactive waste can be achieved by incorporating it into dedicated solid matrices disposed into a deep stabilized geologic repository. Actinides disposal, because of very high radiotoxicity and long life isotopes, is certainly the most serious case to consider, and therefore, screening of potential host materials for actinides must be done in terms of chemical, thermal, and radiation stability. Some natural crystalline phases such as apatite and perovskite structures, called natural analogues, have preserved their integrity over geological periods of time. In addition, perovskite phases have shown the ability to easily incorporate actinides in the synthetic rocks (SYNROC) multiphase ceramic waste forms. Therefore, perovskites could be candidates for actinide immobilization. When alpha emitters are incorporated into crystalline ceramics, the recoil nuclei, and to lesser extent the alpha particles, induce a large disorder or even a crystalline to amorphous transition that can affect the chemical durability of the host. Indeed, this phase transformation may enhance the ceramic aqueous dissolution and produce large swelling that may induce cracks or even fragmentation of the waste form. Both effects lead to an increase of the actinide release. Thus, the important point to consider for long term nuclear disposal in crysta1line waste forms is the degree of disorder as a function of time. The SrTiO3 disorder assessment requires measurement of the creation and annealing rates of the disordered zones produced by alpha recoils as a function of temperature and flux.

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Informations

  • Détails : 169 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. en fin de chapitres.

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