Synthèse et caractérisation d'oxydes mixtes à base de cuivre, de cobalt et de fer dérivés de précurseurs de type hydrotalcite destinés à l'oxydation totale du toluène

par Jenny Carpentier

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Antoine Aboukaïs.

Soutenue en 2003

à Littoral .


  • Résumé

    Dans ce travail, les performances catalytiques d'oxydes mixtes à base de cuivre, de cobalt et de fer dérivés de précurseurs de type hydrotalcite ont été étudiées dans la réaction d'oxydation du toluène. Les solides séchés et calcinés à 500ʿC ont été caractérisés par diverses techniques physicochimiques telles que la diffraction des rayons X, les analyses thermiques différentielle et gravimétrique, les spectroscopies infrarouge et de photoélectrons induits par rayons X et la mesure des aires spécifiques. Puis les échantillons traités sous air à 500ʿC ont été testés dans la réaction d'oxydation du toluène. Pour les solides CuxCo2-xFe1HT tels que x = 0 et x = 0,5, la phase hydrotalcite pure a été formée tandis que l'augmentation de la quantité de cuivre dans l'échantillon favorise la formation de phases de type malachite. La calcination à 500ʿC des solides conduit à la formation de phases spinelles telles que Co3O4, CoFe2O4, CuFe2O4, CuxCoyO4 et de CuO pour x = 1. Dans la réaction d'oxydation du toluène, tous les solides se sont révélés entièrement sélectifs en CO2 et H2O. Les oxydes ternaires se sont montrés plus actifs que les oxydes binaires et les échantillons CuxCo2-xFe1HT tels que x = 0,5 et x = 1 se sont même révélés plus actifs que Co3O4. La présence de phases spinelles telles que CuFe2O4 et/ou CuxCoyO4 dans les oxydes ternaires semble bénéfique vis-à-vis de l'activité catalytique. De plus, la présence d'espèces cuivre et cobalt dans différents degrés d'oxydation engendrés par l'effet réducteur du test conduit à la création de paires d'ions Cu+-Co3+, Cu2+-Co2+, Co2+-Co3+ et Cu+-Cu2+ très actives dans cette réaction d'oxydation.

  • Titre traduit

    Synthesis and characterisation of based copper, cobalt and iron mixed oxides derived hydrotalcite-type precursors for toluene total oxidation


  • Résumé

    In this work, catalytic performances of copper, cobalt and iron based mixed oxides derived hydrotalcite precursors have been studied in toluene oxidation reaction. Dry and calcined solids have been characterized by several physicochemical techniques as X-ray diffraction, differential thermal analysis, thermogravimetric analysis, infrared spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy and specific areas. Then, the samples calcined at 500ʿC have been tested in toluene oxidation reaction. For CuxCo2-xFe1HT samples as x = 0 and x = 0. 5, pure hydrotalcite phase has been formed whereas the increase of copper quantity in the sample tends to form malachite phase. The thermal treatment at 500ʿC of the samples leads to formation of spinel phases as Co3O4, CoFe2O4, CuFe2O4, CuxCoyO4 and to the formation of CuO for x = 1. For toluene oxidation reaction, all the samples have been shown totally selective in CO2 and H2O. Ternary oxides have been shown more active than binary ones and the CuxCo2-xFe1HT samples as x = 0. 5 and x = 1 have been too more active than Co3O4. The presence of spinel phases as CuFe2O4 and/or CuxCoyO4 seems to be beneficial for catalytic activity. Moreover, the presence of copper and cobalt species in different oxidation states due to reductive effect of the catalytic test leads to the creation of ion pairs as Cu+-Co3+, Cu2+-Co2+, Co2+-Co3+ and Cu+-Cu2+ very active in this oxidation reaction.

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Informations

  • Détails : 192 f.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. f. 163-175.

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  • Bibliothèque : Université du Littoral-Côte d'Opale (Dunkerque, Nord). Bibliothèque. Section Lettres, sciences humaines et sociales.
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