Electrocatalyseurs platine-ruthénium nanodispersés pour une pile à combustion directe de méthanol

par Laetitia Dubau

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de Jean-Michel Léger et de Claude Lamy.


  • Résumé

    Ce travail s'inscrit dans le cadre du développement de catalyseurs nanostructurés actifs pour l'électrooxydation du méthanol. Le platine est indispensable mais engendre une importante limitation cinétique, conséquence de la présence de l'espèce poison COads à sa surface. Associé au platine, le ruthénium diminue cet empoisonnement. La méthode colloïdale a permis de synthétiser deux types de catalyseur platine-ruthénium avec une taille de particules de l'ordre de 2 nm. Le premier, mélange de particules de platine et de ruthénium s'est avéré plus actif pour l'oxydation du CO et du méthanol que le second présentant une structure d'alliage. Le recours à des techniques de spectroscopie ± in situ α (DEMS et FTIRS) a permis de mettre en évidence une plus grande sélectivité du mélange pour la production de CO2. La composition optimale a été évaluée à 70:30 pour une température de fonctionnement entre 25 et 50 ʿC. Enfin, des tests en pile à combustible (DMFC) ont permis d'atteindre des densités de puissance de l'ordre de 110 mW/cm2.

  • Titre traduit

    Platinium-ruthenium nanodispersed catalysts for a direct methanol fuel cell


  • Résumé

    The aim of this work is the development of nanostructured catalysts active for the electrooxidation of methanol. Platinum is necessary but presents several problems limiting the overall kinetic of the reaction as the consequence of the presence of COads on its surface. Associated to platinum, ruthenium decreases the CO poisoning effect. The colloidal method allows to synthesize two kinds of platinum-ruthenium catalysts with a particle size about 2 nm. The first one is a mixture of platinum and ruthenium particles and is more active for CO and methanol oxidation than the second one which presents an alloy structure. "In situ" spectroscopic techniques permits to understand such a difference in activity, showing a greatest selectivity in the case of the mixture for CO2 production. An optimal composition of 70:30 has been evaluated at a working temperature between 25 and 50ʿC. Finally, real fuel cell tests allows to obtain power density around 110 mW/cm2.

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Informations

  • Détails : 177 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 121 réf.

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : 02/POIT/2258-A
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  • Disponible pour le PEB
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