Fixation atmosphérique de l'azote par les décharges électriques durant l'histoire de la Terre

par Delphine Nna Mvondo

Thèse de doctorat en Chimie de la pollution atmosphérique et physique de l'environnement

Sous la direction de François Raulin.

Soutenue en 2002

à Paris 12 en cotutelle avec l'Universidad nacional autónoma de México .


  • Résumé

    Sur la Terre, l'azote peut être utilisé par les organismes vivants uniquement s'il est s'il est "fixé", c'est à dire s'il est présent sous formes réactives, comme l'ammoniac, les nitrates, les oxydes d'azotes ou l'azote chimiquement lié à des molécules organiques. L'azote peut être fixé biologiquement ou abiotiquement par les processus industriels et les éclairs d'orage. Dans la Terre primitive, les éclairs d'orage auraient pu être une des sources les plus importantes d'azote fixé nécessaire pour l'émergence de la vie en apportant environ 10 [puissance]12 g NO par an. Dans ce travail, j'ai réalisé la première étude expérimentale de la fixation atmosphérique de l'azote par les décharges électriques, incluant les conditions des éclairs d'orage nuage-terre et des décharges corona au sol, durant toute l'histoire géologique de la Terre, depuis une atmosphère prédominante en dioxyde de carbone dans l'Hadéen et l'Archéen jusque l'atmosphère oxygénée actuelle prédominante en azote moléculaire. L'étude expérimentale consiste à simuler en laboratoire les atmosphères terrestres de CO2 - N2 et de O2 - N2, les soumettre à des irradiations qui recréent les éclairs d'orage et les processus corona au sol, puis analyser les produits azotés par CPG-SM-IRTF et, parallèlement, par spectroscopie infrarouge à Transformée de Fourier seule. Afin d'expliquer les variations observées dans les rendements énergétiques de NO, NO2 et N2O pour chaque décharge et chaque atmosphère, je propose des mécanismes réactionnels. Les estimations des productions annuelles de ces oxydes d'azote par les éclairs et les processus corona de pointe dans les atmosphères terrestres simulées me permettent de délimiter la contribution des décharges électriques dans la fixation abiotique de l'azote durant l'évolution de l'atmosphère et examiner si cette évolution a pu influencer la production d'azote réactif disponible pour les organismes vivants.

  • Titre traduit

    Atmospheric nitrogen fixation by electric discharges over the Earth's history


  • Résumé

    On Earth, nitrogen can be used by living organisms only if it is "fixed", that is to say if it is present in reactive forms, as ammonia, nitrates, nitrogen oxides or nitrogen chemically tied up to organic molecules. Nitrogen can be fixed biologically or abiotically by industrial processes and by lightning diseharges during thunderstonns. On early Earth, lightning could have been one of the most important sources of fixed nitrogen needed for die emergence of life supplying about 10 [puissance]12 g NO per year. In this work, we report the first experimental simulation of atmospheric nitrogen fixation by electric diseharges, including lightning and corona diseharges, during ail geologic history of die Earth, from an atmosphere predominantly composed of carbon dioxide in die Hadean and Archean to the current oxygenic atmosphere dominated by dinitrogen. This experimental study consists of simulating in laboratory the Earth' s atmosphere from neutral (CO2 - N2) to oxygenic (O2 - N2), of subjecting these gaseous mixtures to irradiation that mimic thunderstorm lightning and corona point-discharges, then of analyzing the nitrogen products by GC-MS-IRTF and also only by infrared spectroscopy. In order to explain the observed variations in the energy yields of NO, NO2 and N2O for each atmosphere and each discharge, we propose chemical mechanisms of formation of these three compounds. The estimates of their annual productions for lightning and corona processes in terrestrial simulated atmospheres allow us to constrain the contribution of electric processes in the abiotic nitrogen fixation, and to examine if the evolution of the atmosphere could have influenced the production of reactive nitrogen available for the living organisms.

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Informations

  • Détails : 189 f.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. f. 164-177

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