Influence de la cristallisation des oxyhydroxydes de fer sur la rétention du radium, du zinc, de l'arsenic et de l'uranium

par Christophe Lefebvre

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Maurice Pagel.

Soutenue en 2002

à Paris 11, Orsay .


  • Résumé

    L'extraction de l'uranium conduit à la formation de résidus, contenant de nombreux éléments contaminants : radium, zinc, arsenic et uranium résiduel. Ces résidus sont stockés dans des bassins d'épandage, qui doivent constituer une protection efficace, à très long terme. Ces éléments sont piégés essentiellement par des oxyhydroxydes de fer amorphes (OHF). Ces OHF vont naturellement cristalliser en goethite et en hématite, leur pouvoir de rétention peut évoluer et le devenir des éléments contammants reste inconnu. L'objectif est de comprendre le comportement du radium, du zinc, de l'arsenic et de l'uranium lors de la recristallisation des OHF et d'évaluer en quelle mesure la montmorillonite, pourrait prendre le relais. Des OHF ont été synthétisés en laboratoire en présence d'éléments contaminants. Le radium, le zinc, l'arsenic ont fait l'objet de trois études différentes, une quatrième étude à mis enjeu ces trois éléments ainsi que de l'uranium et de la montmorillonite. Les OHF ont cristallisé en goethite. Mais en présence de calcium de l'hématite est apparue. Lors de la précipitation des OHF, le radium est intégralement sorbé. Au cours de la cristallisation, le radium passe en solution. L'ajout de calcium permet de retarder la libération du radium. Lorsqu'il y a de la montmorillonite une fraction du radium relargué est réadsorbé. Un comportement différent à été observé sur des OHF prélevés sur le site de l'Ecarpière. Le radium est resté sorbé tout au long de l'étude, les OHF n'ont pas cristallisé. Pour le zinc et l'arsenic, ils sont intégralement piégés par les OHF dès leur précipitation et tout au long de la cristallisation avec ou sans calcium. Ces éléments sont intégrés dans la structure des OHF. L'étude mettant en jeu le radium, le zinc, l'arsenic et l'uranium en présence de montmorillonite a montré que les OHF ne cristallisaient pas et que la structure de la montmorillonite était dégradée, les éléments sont restés sorbé.


  • Résumé

    The extraction of uranium leads to the creation of mill tailings containing numerous elements such as radium, zinc, arsenic and residual uranium. Those residues are disposed at the surface and shall be a long-term efficient protection barrier against the pollution of the elements that they contain. It was demonstrated that those elements are mostly contained in amorphous iron oxy-hydroxydes that precipitate during the treatment of the residues. Those iron oxy-hydroxydes (OHF) naturally crystallise to goethite and hematite : their retention properties can thus change and may have consequences on the immobilization of the elements that are still unknown. The objective of this work is therefore to understand the behavior of radium, zinc, arsenic and uranium during the crystallization of the amorphous OHF to goethite and hematite. The first part of the work consisted in defining a method that allows to reproduce the long-term crystallization of the OHF but on a reduced period of time in laboratory. Geothite was the only ultimate phase created by this method. Some hematite was obtained in presence of calcium. During the first steps of the OHF precipitation, radium was completely sorbed but the analysis demonstrated that radium was leached in the solution while the OHF crystallized in goethite. This phenomena was also observed in presence of calcium, although it was slower due to the fact that the crystallisation into goethite was slower too. This behavior could not be reproduced on the OHF coming from the Ecarpière site : radium was still contained in the solid as the OHF were still amorphous. Zinc, arsenic and uranium were entirely contained in the OHF, as soon as it was precipitating. No leaching could be observed, suggested that zinc and arsenic were integrated in the OHF structure.

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Informations

  • Détails : 210 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p.187-196.

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  • Cote : M/Wg ORSA(2002)298

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