Spectroscopie moléculaire pulsée à moyenne et haute résolution dans Li2

par Josselin Philip

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Pierre Pillet.

Soutenue en 2002

à Paris 11, Orsay .


  • Résumé

    Les lasers pulsés de grande qualité spectrale et spatiale sont riches d'intérêt pour la spectroscopie moléculaire en général, et pour les manipulations cohérentes de type STIRAP (STImulated Raman Adiabatic Passage) en particulier. Le manque d'outils performants dans ce domaine et les progrès récents des matériaux lasers solides nous ont amené à réaliser un nouveau système laser saphir-titane pulsé à haute résolution basé sur l'injection (oscillateur-maître injectant une cavité-esclave de puissance). L'oscillateur-maître est pompé en quasi-continu (impulsions de 150 ms) pour éliminer les distorsions par échauffement des milieux de gains sans sacrifier la puissance et la qualité du faisceau. L'étude des dérives en fréquence pendant l'impulsion montre la stabilité et la reproductibilité des éléments de l'injecteur (Nd : YAG de pompage et Sa : Ti en anneaux). L'asservissement utilise un étalon électro-optique pour s'adapter au mode quasi-continu. L'étage esclave, bientôt achevé, emploie un miroir à conjugaison de phase pour préserver le front d'onde malgré les fortes amplifications imposées au faisceau. L'ensemble doit fournir un faisceau gaussien propre, des impulsions de 50 ns, une finesse de 20 MHz et 50 mJ d'énergie. En parallèle, une étude des états de Rydberg autoionisants de Li2, d'abord planifiée pour identifier le chemin de détection d'une expérience STIRAP, a montré un phénomène de disparition des raies P et R attribué à la dissociation des états concernés par le biais du mélange d'onde partielles électroniques s-d. Diverses considérations appuient cette hypothèse, mais elle reste néanmoins à confirmer par la mesure simultanée des taux d'ionisation et de dissociation de ces états. Les spectres complexes ont été interprétés grâce à la MQDT (Multichannel Quantum Defect Theory). L'utilisation d'un laser à colorant pulsé injecté maison de haute résolution mais plus ancien nous a permis de réaliser les premières mesures directes de profil d'autoionisation dans Li2.


  • Résumé

    Narrow band pulsed lasers with perfect gaussian shape are of great interest for molecular spectroscopy as well as for coherent transfer of population like STIRAP (STImulated Raman Adiabatic Passage). The lack of such lasers and the recent progress in solid laser materials lead us to develop a novel narrow band pulsed titanum-sapphire laser based on seeded techniques (master-oscillator injecting a slave power-cavity). The master-oscillator of the source operates in quasi-continue wave mode (with pulse duration of 150 ms) in order to avoid distortions from, the heating of gain media but without loosing power and beam quality. Studies of the frequency shift during the pulse duration show the stability and the reproducibility of the seeder elements (Nd: YAG pump and titanum-sapphire rings). Locking is ensured by an electro-optical etalon in order to operate in quasi-continue mode. The slave power amplifier is not achieved but nowadays comes to an end. A phase conjugated mirror is used to preserve the wave front of the beam in spite of the strong amplifying level needed. The source should give 50 mJ with a pulse duration of 50 ns, a bandwidth of 20 MHz and a perfect gaussian beam. Though it was primarily initiated to find a detection path for a STIRAP experiment, we have made a further study of highly excited autoionizing Rydberg states of Li2. This leads to the vanishing observation of the P and R lines in our spectra. It is assumed to be the result of the dissociation process induced by the strong s-d mixing present in the molecular states. This hypothesis is founded on different considerations but must be confirmed by a specific experiment designated to measure simultaneously ionization and dissociation rates of the levels. Our spectra were interpreted by the use of the MQDT (Multichannel Quantum Defect Theory). Use of an old high resolution home-made seeded pulsed dye laser also allowed us to measure direct autoionisation profiles of Li2 for the first time.

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Informations

  • Détails : 210 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p.207.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : M/Wg ORSA(2002)138
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