Oxydation de CO sur Pt-Al2O3 : étude des paramètres cinétiques des étapes élémentaires et modélisation des tests de light-off

par Abdennour Bourane

Thèse de doctorat en Sciences. Chimie

Sous la direction de Daniel Bianchi.

Soutenue en 2002

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Daniel Bianchi.


  • Résumé

    L'objectif du travail est l'étude de la réaction CO/O2 sur catalyseur supporté Pt/Al2 O3. L'étude a été réalisée en caractérisant d'abord chacune des étapes élémentaires impliquées dans un modèle réactionnel défini. Puis les paramètres cinétiques déterminés ont été utilisés pour la modélisation des tests de light-off avec des mélanges 1 % CO/ x % O2/He. L'étape d'adsorption du CO a été caractérisée par les chaleurs d'adsorption à différents recouvrements [theta] des différentes espèces CO formées (linéaire (L), pontée, trois fois coordonnée) déteminées à l'aide d'une méthode originale AEIR développée au laboratoire combinant la spectroscopie IRTF et un modèle d'adsorption. La validité de cette méthode a été démontrée par application à différents autres métaux supportés et à d'autres molécules. L'étude de l'influence de certains paramètres liés à la préparation de catalyseurs ainsi que la présence d'espèces co-adsorbées sur les valeurs de la chaleur d'adsorption de l'espèce L a montré que leur impact n'était pas significatif. Les expériences en régime transitoire ont montré que deux modèles cinétiques peuvent être envisagés pour la réaction CO/O2. Dans le cas d'une surface pré-couverte de CO, la réaction de surface implique des espèces L et Owads fortement et faiblement adsorbées respectivement, sans compétition d'adsorption selon un mécanisme de L-H (Modèle M1). Pour une surface pré-couverte d'oxygène, la réactionn implique des espèces L et O sads fortement adsorbées sans compétition d'adsorption selon le même mécanisme (Modèle M2). Lors des test de light-off, le modèle M1 permet de modéliser les courbes expériemtales de l'évolution de [theta]L en fonction de la température pour x [inférieur à] 0,5 ainsi que pour x [supérieur à] 0,5 mais jusqu'à une température d'ignition Ti. Au delà de celle-ci le modèle M2 s'applique. Les courbes de vitesse d'oxydation de CO sont également très bien modélisées par le modèle M1 jusqu'à des conversions de [environ] 15 %


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Informations

  • Détails : 1 vol. (viii-94 p.)
  • Annexes : Bibliogr. pagination multiple [8] p.

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  • Bibliothèque : Université Claude Bernard (Villeurbanne, Rhône). Service commun de la documentation. BU Sciences.
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