Elimination des oxydes d'azote des gaz d'échappement en excès d'oxygène par le procédé NOx-Trap sur des catalyseurs à base de Pt-Mn-CeO2

par Olivier Dulaurent

Thèse de doctorat en Sciences. Chimie

Sous la direction de Daniel Bianchi.

Soutenue en 2002

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Daniel Bianchi.


  • Résumé

    L'objectif du travail est l'étude de systèmes catalytiques actifs pour le traitement des NOx présents dans les gaz d'échappement automobile en mélange pauvre. Les performances d'un catalyseur à base de Pt/Mn/CeO2 ont été comparées à celles d'un catalyseur commercial à base de Pt/TiO2/Ba/Al2O3 sur un réacteur d'évaluation simulant le fonctionnement d'un moteur "mélange pauvre". Ces 2 catalyseurs ont présenté à l'état frais de bonnes performances d'abattement des NOx à 350ʿC et 450ʿC (> 95% pour des cycles mélange pauvre ' mélange riche). A l'état vieilli, le catalyseur commercial a obtenu de meilleurs résultats pour la conversion des NOx. La cérine seule ainsi que l'ajout de Pt et/ou Mn au support cérine ont ensuite été étudiés par spectrométrie de masse et IRTF pour caractériser (nature, dénombrement) les espèces NOx adsorbées mises en jeu dans le procédé. Il a été montré que le support Mn/CeO2 permet de stocker une grande quantité de NOx au dessus de 250ʿC qui est la température prévue pour les véhicules en "mélange pauvre" : 165æmol/g de NOx adsorbés dans le cas de l'adsorption de 0,5%NO/1,75%O2/He à 350ʿC. Le NO est alors fortement adsorbé sous forme de plusieurs espèces nitrates (NO3ads) : chélate, pontée et ion NO3ads- libre. Ces espèces sont formées par l'intermédiaire d'espèces nitrites (NOxads, x=1 ou 2) : chélate et pontée. L'ajout de manganèse a augmenté fortement la capacité de stockage de la cérine. Le platine a favorisé la désorption des NO3ads et la réduction des NOx en N2. Les étapes d'adsorption des réactifs (NO et CO) ont ensuite été caractérisées à l'aide d'un modèle d'adsorption par la mesure de leur chaleur d'adsorption sur des métaux nobles, paramètre impliqué dans la réaction NO/CO. Sur un catalyseur modèle 2,9%Pt/Al2O3, les chaleurs d'adsorption du CO et du NO linéairement adsorbés sur le Pt sont respectivement E0 = 206 kJ/mol et 135 kJ/mol (à = 0) et E1 = 110 kJ/mol et 110 kJ/mol (à = 1).


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  • Détails : 1 vol. (64 p.)
  • Annexes : Bibliogr. pagination multiple [5] p. et notes bibliographiques dans chaque article

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