Etude par spectroscopie moléculaire et modélisation de la complexation de la fonction catéchol par l'aluminium (III)

par Rasmiwetti

Thèse de doctorat en Spectrochimie, molécules, solides, réactivité

Sous la direction de Jean-Claude Merlin.

Soutenue en 2002

à Lille 1 .


  • Résumé

    L'aluminium, élément relativement abondant dans la nature, est souvent complexé par la matière organique des sols provenant de la décomposition microbienne et chimique de débris végétaux. Les polyphénols représentent une source importante de molécules précurseurs de cette matière organique, et l'étude de la complexation de la fonction catéchol constitue un bon modèle pour mieux appréhender les interactions entre matière organique des sols et aluminium. Nous avons étudié plus précisément les propriétés complexantes, vis-à-vis de Al(III), de la molécule de 4-nitrocatéchol possédant un chromophore NO2 utilisé comme sonde pour visualiser les modifications structurales du ligand engendrées par le processus de chélation. L'étude par spectrométries d'absorption UV-visible et de diffusion Raman du 4-nitrocatéchol en fonction du pH montre que la déprotonation des groupements hydroxyles perturbe profondément la structure et le système électronique de cette molécule. Des calculs de chimie quantique ont confirmé les résultats expérimentaux. La détermination de la stœchiométrie des complexes formés entre Al(III) et le 4-nitrocatéchol (4-ncat), en fonction du pH et du solvant, indique l'existence de différents types de complexes tels que : [Al2(4-ncat)]4+, [Al(4-ncat)3]3-, [Al(4-ncat)2]-, [Al(4-ncat)]+. Ce dernier est majoritaire pour de fortes concentrations en aluminium. Le pouvoir de complexation de Zn(II) a été comparé à celui de Al(III). Les spectroscopies vibrationelles et électroniques utilisées conjointement à la modélisation moléculaire ont permis de mettre en évidence les changements structuraux et électroniques provoqués par la complexation du 4-nitrocatéchol par l'aluminium.


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Informations

  • Détails : 1 vol. (80 f.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. f. 76-78

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université des sciences et technologies de Lille (Villeneuve d'Ascq, Nord). Service commun de la documentation.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 50376-2002-7
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